“Advanced Materials最新文献∣利用n型共轭聚电解质实现快速微生物电合成”
文献信息：
Glenn Quek, Ricardo Javier Vázquez, Samantha R. McCuskey, Binu Kundukad, and Guillermo C. Bazan. Enabling Electron Injection for Microbial Electrosynthesis with n-Type Conjugated Polyelectrolytes.
https://doi.org/10.1002/adma.202203480.
Advanced Materials 影响因子32.086
背景介绍
微生物电合成——利用可再生电力来刺激微生物的代谢，拥有可持续化学生产的前景。阻碍电合成性能的一个关键限制是在生物-非生物（电极）界面上缓慢的电子转移速率。
本文合理设计和合成了一种新型的n型共轭聚电解质，并将其作为一种软导电材料封装电活性细菌希瓦氏菌MR-1。自组装的3D活生物复合材料将希瓦氏菌MR-1吸收电流的放大674倍，从而使富马酸连续合成琥珀酸。这种功能是由于细菌细胞数量增加和每个细胞的电流吸收量更高导致的。这是基于聚合物的分子设计，使其具有n-可掺杂的共轭主链，易于被电极和两性离子侧链还原，以与水介质相容。
图文解读
图1 微生物电合成的N型活体生物电化学复合材料概念
a) 非生物导电基质（绿色）封装的电活性细菌（粉红色）的示意图。
b) 介导电子从电极转移到细菌细胞的导电基质的纳米尺度示意图。
c) 构成导电基质的p（ziNDI-gT2）的分子结构显示，在其主链上有一个极化子（自由基阴离子），以说明电化学n掺杂。
d) 提出了一种通过MR-1通过其Mtr呼吸途径摄取细胞外电子，并通过细胞质周酶FccA连续减少富马酸的模型。
图2 N型共轭电解质的合成、物理-电化学表征和生物相容性
a) 直接芳基化缩聚得到中性聚合物前驱体p(NDI-gT2)，然后通过后功能化步骤分别得到p（ziNDI-gT2）和p（cNDI-gT2）两种N型共轭电解质；
b) 以工程希瓦氏菌基础培养基为电解质，以5 mV−1扫描速率的CV曲线；
c) 在恒定应变为0.01%和温度为23°C下，弹性（G‘）和损耗模量（G″）作为频率的函数的流变学测量；
d，e) 共聚焦激光扫描显微镜（CLSM）图像显示20mgmL−1p（ziNDI-gT2）和SYTO 9（绿色，所有细胞）和PI（红色，死亡细胞）的图像（轴标签以µm为单位）
图3 生物复合材料的微生物电合成性能
a) 在工作电极为−0.56V（vs Ag/AgCl）下，生物复合材料和对照的CA曲线。第一天时添加富马酸，添加浓度为50 × 10−3 M；
b) 从电极转移的累积电子数（实线）和在琥珀酸（虚线）中出现的电子作为时间的函数；
c) 生物复合材料在CA三个不同时间点的慢扫描CV曲线，速率为1 mV−1；
图4 希瓦氏菌Mtr呼吸途径在富马酸还原中的作用
a) 参与电极驱动的富马酸还原的共轭聚电解质和关键蛋白的电位窗口；
b) 由野生型和突变株MR-1组成的生物复合材料的CA测量，工作电极稳定值为−0.56V (vs Ag/AgCl)，在24 h时添加最终浓度为50 × 10−3 M富马酸。
图5 持续工作输入8天电压后，工作电极的EIS和SEM表征
a) 对照、生物复合材料和材料对照的Nyquist图谱；
b) 生物复合材料和p（ziNDI-gT2）对照的放大Nyquist图，注释值显示电荷转移电阻（RCT）。
c-e) 希瓦氏菌MR-1对照(c)、p（ziNDI-gT2）对照(d)和生物复合材料(e)的扫描电镜图像。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202203480
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