“NANO LETTERS∣高亲和力的静电相互作用，支持量子点：氮酶MoFe蛋白复合物的形成”
文献信息：
Lauren M. Pellows, Mark A. Willis, Jesse L. Ruzicka, Bhanu P. Jagilinki, David W. Mulder, Zhi-Yong Yang, Lance C. Seefeldt, Paul W. King, Gordana Dukovic, and John W. Peters.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03205
NANO LETTERS 影响因子：11
背景介绍
氮酶MoFe蛋白可以与3-巯基丙酸酯包被的CdS量子点（QDs）结合，从而实现光催化N2还原。支持复合物形成的相互作用性质对支持催化作用的分子间电子转移至关重要。
在这项工作中，作者采用了微观尺度热迁移技术，考察了3-巯基丙酸酯包被的CdS量子点（QDs）与MoFe蛋白在一系列QD直径（3.4 ~ 4.3 nm）下的结合相互作用。结果表明，这些相互作用主要是静电相互作用，与生理电子供体观察到的相互作用强度相似。此外，相互作用强度对QD直径敏感，对于直径较小的QDs，结合相互作用显著更强。能够定量评估生物混合系统中纳米晶蛋白相互作用的能力，支持了了解对于在生物混合系统中获得最佳催化速率而言重要的性质和反应参数的策略。
图文解读
图1. Fe蛋白和CdS量子点传递电子，
供以MoFe蛋白系统的示意图
图2. Fe蛋白和3.7 nm CdS量子点，
分别与MoFe蛋白的结合曲线和静电特性
(a) 来自MST数据的MoFe蛋白+ Fe蛋白/MgADP的结合曲线，并适配到两位点宏观模型（Kd = 920 ± 130 nM）。
(b) 来自MST数据的MoFe蛋白+ CdS量子点的结合曲线，并适配到Hill模型（EC50 = 640 ± 40 nM）。
(c) MoFe蛋白（PDB：1M1N）和Fe蛋白（PBD：1FP6）的表面静电图，以及一个与之相比例的CdS量子点，负电荷显示为红色，正电荷显示为蓝色。MoFe蛋白和Fe蛋白的静电图使用Pymol中的APBS（自适应泊松−玻尔兹曼求解器）插件获取。3.7 nm直径的CdS量子点是从wurtzite CdS晶体结构中在Matlab中切割出来，并使用Pymol进行可视化。CdS量子点周围的红色光晕表示来自3-MPA表面包覆配体（3-MPA配体显示不按比例）。箭头显示Fe蛋白的已知结合位点以及文本中描述的CdS量子点的拟议结合位点。带负电的量子点有可能在MoFe蛋白表面的任一正电荷蓝色斑点上结合。
图3. 3.7 nm CdS量子点与MoFe蛋白
在100 mM NaCl（红色）和5 mM NaCl（蓝色）
溶液中时的MST结合曲线
实线显示适配到Hill模型的曲线。在100 mM NaCl样品中，CdS量子点浓度较高的陡峭度和偏移说明由于离子强度增加，Debye屏蔽增加，导致结合变弱。
图4. 不同直径的CdS量子点与
MoFe蛋白的MST结合曲线：
(a-d) 3.4 nm 直径CdS量子点(a)，不同方法合成的3.6 nm CdS量子点(b-c)，3.7 nm直径CdS量子点。实线显示了适配到Hill模型的曲线。
图5. EC50与CdS量子点直径的图，
说明在较大直径的量子点上的结合较弱
每个点表示来自图2b和图4中Hill模型拟合的不同CdS量子点的EC50值。随着量子点直径的增加，EC50值增加，说明在较大直径的量子点上的结合较弱。
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