Nature Communications∣NiCu合金降低生物-非生物界面的H2产生，实现光驱甲烷高效生成

“Nature Communications∣NiCu合金降低生物-非生物界面的H₂产生，实现光驱甲烷高效生成”

文献信息：        

Jie Ye, Chao Wang, Chao Gao, Tao Fu, Chaohui Yang, Guoping Ren, Jian Lv, Shungui Zhou, Yujie Xiong.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34423-1

Nature Communications 影响因子：17.694

背景介绍

将产甲烷菌和半导体材料进行整合，可以实现可持续的光驱甲烷生产。然而，半导体材料吸收光能产生底物H₂的产率远高于甲烷菌的利用速度，导致H₂成了副产物。

在这里，作者研究了一个二元金属活性位点（NiCu合金），它可以作为CdS半导体材料和产甲烷菌之间的界面，促进H₂的转化。经自组装的Methanosarcina barkeri-NiCu@CdS杂合体，其产生CH₄的选择性可以达到100%，且量子效率达到12.41±0.16%，不仅超过了现有报道的生物杂合体，且优于绝大多数的光催化体系。

研究表明，NiCu合金中的Ni-Cu-Cu空心位点可以通过光光催化直接为产甲烷菌提供氢原子和电子，有效抑制了H₂的产生。这项工作为生物-非生物杂交界面提供了重要的见解，并为甲烷生成过程提供了一条途径。

图文解读

图1 使用NiCu合金辅助半导体材料-微生物光合产甲烷的示意图

图2 M. b-NiCu@CdS生物杂合体的表征

（a）M. b-NiCu@CdS生物杂合体的合成过程的示意图。

（b）M. b-NiCu@CdS生物杂合体的SEM图像。

（c-g）M. b-NiCu@CdS生物杂合体的TEM图像，及相关EDS谱图。

（i-j）Ni和Cu的K-edge XANES谱图。

（k）通过EXAFS谱曲线拟合得到Ni和Cu原子第一配位壳层的平均键长和配位数。

图3 M. b-NiCu@CdS生物杂合体的光驱产甲烷性能

（a）不同半导体材料的H₂产量。

（b）不同M. b-NiCu@CdS生物杂合体的H₂产量。

（c）不同M. b-NiCu@CdS生物杂合体的CH₄产量。

（i-j）在M. b-NiCu@CdS生物杂合体的基础上，分别以NaHCO3和D2O作为碳源和培养基，测定的质谱结果。

（k）分析比较M. b-NiCu@CdS生物杂合体和其他文献中中的杂合体的量子效率。

图4 DFT计算

（a）NiCu和硫化镉界面处的电荷密度差，以及相应的平面平均电荷密度差。

（b）独立吸附H原子的可能活性位点。

（c）析氢途径的自由能图。

图5 转录组学分析

（a）M. b-NiCu@CdS生物杂合体与M. b-CdS生物杂合体的PCA分析。

（b）M. b-NiCu@CdS生物杂合体与M. b-CdS生物杂合体的差异基因火山图。

（c）通过差异表达基因的GO分析了显著富集的前40个基因。

（d）M. b-NiCu@CdS生物杂合体与M. b-CdS生物杂合体的关键差异基因。

合成生物学相关内容讨论与合作，及文章投稿

欢迎联系我：shalafangjian

了解更多合成生物学内容，请关注 iSynFox 🦊: