“ANGEW CHEM INT EDIT∣碳点捕光+转光,增强类囊体在光子混合电容器中的应用”
文献信息:

作者:Wei Li, Yixin Wang, Bingzhe Wang, Kaixin Lu, Wenxiao Cai, Junjie Lin, Xiaoman Huang, Haoran Zhang, Xuejie Zhang, Yingliang Liu, Yeru Liang, Bingfu Lei, Songnan Qu
发表时间:05 December 2023
https://doi.org/10.1002/anie.202308951
Angewandte Chemie International Edition 影响因子:16.1
背景介绍
太阳能,作为自然界最丰富的可再生能源,对于缓解全球能源危机和降低环境污染具有不可估量的价值。将太阳能转化为电能的技术已经逐渐成熟,但如何高效地储存这些能量,仍是科研领域的一大挑战。
在此背景下,一项创新的研究成果诞生:光充电式锌离子混合电容器(ZHC)。这一技术融合了纳米材料科学与自然界光合作用的精妙机制,通过光收集碳点(CDs)与天然类囊体的结合,实现了太阳能的高效收集与储存。
当太阳光照射至ZHC时,嵌入的CDs发挥其独特作用,将类囊体吸收效率较低的绿光转换为更易被吸收的红光。更进一步,CDs与类囊体之间的Förster共振能量转移(FRET)促进了光电子的生成,这一过程显著提升了光合作用期间的光电子产量,使得CDs/Thy混合光系统产生的光电流输出达到原始类囊体的六倍。
在ZHCs中应用CDs/Thy作为光阴极,展现了该电容器在光电转换和储存方面的特性。CDs的存在使得ZHCs在太阳光照射下的光充电电压响应提升至1.2 V,电容增强了144%。这一技术进步不仅为太阳能的收集提供了新的可能性,更为设计基于植物的光子和电装置开辟了新途径,预示着太阳能储存技术向着更经济、环保和高效的方向发展。
图文解读

图1
碳点/类囊体混合光系统的示意图,其中内部化的碳点作为光收集器,通过发射再吸收和FRET过程将太阳光中吸收的绿光转化为类囊体,为类囊体提供额外的能量并增强光电流输出。Abs.: 吸收(Absorption), Fluo.: 荧光(Fluorescence), FRET: Förster共振能量转移(Förster resonance energy transfer), ATPs: ATP合成酶(ATP synthase)。

图2
(a) 紫外/可见吸收光谱的类囊体和CDs比较。
(b) 紫外/可见吸收光谱的类囊体和CDs/Thy,CDs浓度:10 mg/mL。
(c) 激发于488纳米的CDs的光致发光发射光谱。数字照片显示CDs在水中分散,分别在365纳米UV光(左)和日光(右)下拍摄。
(d–f) CDs/Thy的共聚焦图像,收集于不同波长范围。CDs浓度:10 mg/mL。

(a) TA光谱CDs,
(b) TA光谱类囊体,
(c) TA光谱CDs/Thy在指定延迟时间。
(d) TA动力学追踪CDs和CDs/Thy在探针波长633纳米,
(e) TA动力学追踪类囊体和CDs/Thy在探针波长689纳米。所有样品的泵浦波长为500纳米。CDs浓度:9 mg/mL。
(f) 发射光谱类囊体和CDs/Thy复合材料,固定类囊体浓度和不同浓度(0, 3, 6, 9 mg/mL)的CDs,激发于500纳米,由多个高斯峰拟合。
(g) 图积分面积CDs发射轮廓和峰1在(f)下不同浓度(3, 6, 9 mg/mL)的CDs,分别为。
(h) 图积分面积峰2和峰3在(f)下不同浓度(0, 3, 6, 9 mg/mL)的CDs,分别为。

(a) DCPIP还原曲线:类囊体与不同浓度(0, 5, 10 和 20 mg/mL)的CDs,在4 mW/cm 光照射下,使用400 nm截止滤光片。每组测量重复六次。误差条表示标准偏差。
(b) 半人工光合作用过程示意图:使用CDs/Thy复合材料,在氙灯光照下(使用400 nm截止滤光片),CDs向类囊体发生FRET 和发射再吸收,增强电荷分离和电子传递事件。碳纸作为电极收集最终的光电子。
Abs.: 吸收,Fluorescence: 荧光,FRET: Förster共振能量转移,PQ: 质体醌,PC: 质蓝素。
(c) 光电流测量:类囊体电极在PBS电解液溶液中,含不同浓度(0, 5, 10, 20 mg/mL)的CDs,在光开/关条件下随时间变化。
(d) EIS奈奎斯特图:类囊体电极在PBS电解液溶液中,含不同浓度(0, 10, 20 mg/mL)的CDs,在光或暗条件下。
(e) 光电流测量:类囊体电极在PBS电解液溶液中(黑色线),含DCMU的PBS电解液溶液(红色线),或含CDs的PBS电解液溶液(蓝色线),或同时含DCMU和CDs的PBS电解液溶液(绿色线),在光开/关条件下随时间变化。CDs 和 DCMU 的浓度分别为10 mg/mL 和 10-4 M。

图5
(a) 光充电ZHC的制造和电化学特性:YP-80/Thy/CDs阴极和锌阳极的照片(左)和示意图(右)。
(b) YP-80/Thy/CDs阴极的CV曲线,(c) YP-80、YP-80/Thy、YP-80/Thy/CDs阴极基础ZHCs在黑暗或光照(15 mW/cm)下的CV曲线,扫描速率50 mV/s。
(d) YP-80、(e) YP-80/Thylakoids/CDs阴极基础ZHCs在黑暗或光照(15 mW/cm)下的GCD曲线,电流密度300 mA/g。
(f) YP-80、YP-80/Thy、YP-80/Thy/CDs阴极基础ZHCs在不同电流密度0.3、0.5、0.8、1.0、2.0 A/g下的速率性能,在黑暗或光照(15 mW/cm)下。
(g) YP-80/Thy、YP-80/Thy/CDs阴极基础ZHCs在黑暗或光照(15 mW/cm)下的Nyquist图。
(h) YP-80/Thy、YP-80/Thy/CDs阴极基础ZHCs的光充电和恒流放电(0.1 A/g)曲线,光强度30 mW/cm。
(i) YP-80/Thy/CDs阴极基础ZHCs在不同光强度5、15、30 mW/cm下的光充电曲线。插图为相同数据的放大视图。
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