Angew. Chem. Int. Ed.∣构建导电微生物菌群，高效获取半导体光电子生产甲烷

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2024-08-24

文献信息：

作者：Shafeer Kalathil, Motiar Rahaman, Erwin Lam, Teresa L. Augustin, Heather F. Greer, Erwin Reisner

发表时间：02 August 2024

https://doi.org/10.1002/anie.202409192

Angewandte Chemie International Edition 影响因子：16.1

背景介绍

半生物光合作用是一种创新技术，它融合了合成光敏剂和微生物催化剂，旨在将二氧化碳(CO₂)转化为可持续的燃料和化学品。尽管这一概念具有巨大潜力，但光激发电子向微生物的传递效率不高，这限制了生物混合系统的催化性能，进而影响了CO₂的利用效率。

为了突破这一限制，科学家们提出了一种生物工程策略：通过共培养产甲烷菌Methanosarcina barkeri和电活性菌Geobacter sulfurreducens KN400，来优化电子的摄取和传递过程。KN400菌株经过驯化，富含多血红素的c型细胞色素（c-Cyts）和由这些细胞色素聚合而成的导电蛋白丝（e-PFs），这些特征赋予了它卓越的细胞外电子传递（EET）能力。

将M. barkeri与KN400共培养，并与合成光敏剂——碳氮化合物相结合，研究团队发现，来自活KN400的c-Cyts和e-PFs能够有效地将光激发电子传递给M. barkeri，从而促进甲烷的生成。这一过程不仅展现了卓越的长期稳定性和高选择性，而且还体现了通过直接种间电子转移（DIET）机制，将光敏剂与微生物活动直接联系起来的生态系统工程策略。这种策略不仅为提高光合作用效率提供了新思路，也为实现可持续化学合成开辟了新途径。

通过这种创新的生物工程方法，能够更高效地利用太阳能，将CO₂转化为有用的能源产品，这对于推动绿色能源的发展和减少温室气体排放具有重要意义。这一发现不仅在科学上具有划时代的意义，也为实现碳中和目标提供了切实可行的技术路径。

图文解读

图1

(a) 方案展示了M. barkeri通过Wood-Ljungdahl途径利用富能碳源或H₂作为电子供体进行传统甲烷生成的多步骤过程。

(b) 方案展示了G. sulfurreducens/KN400与M. barkeri之间的生物共生(DIET)用于以富能的乙酸作为电子供体的甲烷生成。

图2

(a) 纯^NCNCN_x光敏剂的扫描电镜(SEM)图像，

(b) M. barkeri细胞的SEM图像，

(d) 附着在^NCNCN_x光敏剂上的KN400和M. barkeri细胞。

(e) KN400的透射电镜(TEM)图像，

(f) KN400的高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)图像，以及

(g) 和 (h) 显示C和Fe均匀分布的KN400的能谱衍射(EDX)图。从TEM图像(e和f)中观察到从KN400发出的导电蛋白丝(数微米长)。虚线框在(g)和(h)面板中分别指示了丝状物的C和Fe EDX映射。面板(h)的插图显示了KN400的紫外-可见吸收光谱，其中清楚地显示了来自多血红素c型细胞色素的Fe³⁺吸收峰。

图3

(a) 不同生物催化剂（微生物）在^NCNCN_x光敏剂上随时间变化的CH₄产量。M = M. barkeri，G = G. sulfurreducens，KN400 = 富含c-Cyts和e-PFs的G. sulfurreducens的适应性菌株，Heat Killed G = 在高压灭菌器中通过150°C加热一小时杀死的G. sulfurreducens，Chem Killed G = 通过戊二醛杀死的G. sulfurreducens，Fe suppressed KN400 = 通过添加2,2'-联吡啶抑制KN400细胞中的c-Cyts。

(b) 与KN400或热杀死的Geobacter共培养的^NCNCN_x-M. barkeri生物杂交体系的CH₄选择性。

(d) 通过重复使用附着在^NCNCN_x光敏剂上的微生物（通过离心）在3个周期（每个周期持续5天）后，光催化生物混合体系对CH₄生产的长期稳定性。误差条对应于三个独立实验（n = 3）的标准偏差，在(a)和(d)中。反应在充满80% N₂:20% ¹²CO₂/¹³CO₂的培养基中进行，在环境条件下（pH: 7.6, 30°C, 1 atm）和1个太阳光照下（AM 1.5 G, 100 mW cm⁻²）。