“ADV SCI∣水溶性富勒烯衍生物,重构光合作用用于太阳能发电”
文献信息:

作者:Huawei Zhu, Franco M. Cabrerizo, Jing Li, Tao He, Yin Li
发表时间:22 April 2024
https://doi.org/10.1002/advs.202310245
Advanced Science 影响因子:14.3
背景介绍
自然光合作用是一种高效的太阳能转换过程,它不仅为生态系统提供能量和氧气,还具有转化为清洁电力的巨大潜力。然而,要实现这一目标,需要对光合生物体内的光合电子传递链(PETCs)进行创新性的改造,使其能够将更多的电子流向导向外部电极产生电力。
在这篇研究中,科学家们提出了一种创新的半人工重连策略:利用水溶性富勒烯衍生物作为桥梁,捕获PETCs中的电子并将其传递给发电装置。研究团队发现,一种经N,N-二甲基吡咯烷鎓碘化物功能化的带正电荷富勒烯衍生物,能够被蓝藻Synechocystis sp. PCC 680自然光合作用是一种高效的太阳能转换过程,它不仅为生态系统提供能量和氧气,还具有转化为清洁电力的巨大潜力。然而,要实现这一目标,需要对光合生物体内的光合电子传递链(PETCs)进行创新性的改造,使其能够将更多的电子流向导向外部电极产生电力。3有效地吸收。这种衍生物不仅能够靠近类囊体膜分布,还能通过与PETCs中的氧化还原中心,尤其是光系统I(PSI)的受体侧发生直接作用,从而提高电子的提取效率。
通过这一策略,Synechocystis的光电流密度得到了显著提升(约十倍)。这项突破性的研究不仅展示了富勒烯在生物光电池领域作为三维电子载体的巨大潜力,更为未来太阳能转化和清洁能源的开发提供了新的思路和方法。
图文解读

图1
C60-DMePyI的形态和组成:
a) C60-DMePyI的化学结构。
b) C60-DMePyI纳米粒子的透射电子显微镜(TEM)图像。
c) C60-DMePyI纳米粒子的尺寸分布。
d-f) C60-DMePyI的X射线光电子能谱(XPS)。
g) C60-DMePyI的傅里叶变换红外光谱(FTIR)。

图2 Synechocystis对C60-DMePyI的细胞摄取:
a)Synechocystis细胞孵育不同时间后,细胞外残留C60-DMePyI的吸收光谱。
b) 从吸收光谱的积分区域得出的摄取效率(%)。
c-f) 原始Synechocystis细胞的横截面切片的透射电子显微镜(TEM)图像(c和e)以及用C60-DMePyI处理的Synechocystis细胞(d和f)。大的黑色团块被指认为C60-DMePyI聚集体。

a) 在没有或有C60-DMePyI存在下Synechocystis细胞的光电流产生。
b) 用不同浓度C60-DMePyI处理的Synechocystis细胞的光电流产生。
c) 在不同光强度下用C60-DMePyI处理的Synechocystis细胞的光电流产生。
d) 移除细胞外残留C60-DMePyI后的光电流产生。EM表示细胞外介质。Syn6803的标签代表Synechocystis sp. PCC 6803。在光电流测量中使用了间歇照射(100秒光照/100秒黑暗周期)。

a) 在DCMU抑制下的光电流产生。
b) 在DBMIB抑制下的光电流产生。
c) 在PMA抑制下的光电流产生。
d) 在HQNO抑制下的光电流产生。数据以三个生物学重复的平均值 ±SD 表示。

图5 Synechocystis细胞在440纳米激发下-2至20皮秒间的超快瞬态吸收(TA)光谱图,以微分吸收(m∆OD)为单位
a) 原始Synechocystis细胞。
b) 用0.1 mg mL−1 C60-DMePyI处理的Synechocystis细胞。
c) 用0.5 mg mL−1 C60-DMePyI处理的Synechocystis细胞。
d) 用5 mm DCBQ处理的Synechocystis细胞。图中数据为三个生物学重复样品中的一个代表样品。

光合电子传递链包括光系统II(PSII)、质体醌(PQ)、细胞色素b6f(Cyt b6f)复合体、质蓝素(Pc)、光系统I(PSI)、铁氧还蛋白(Fd)和铁氧还蛋白-NADP+还原酶(FNR)。光合电子传递过程始于PSII中氧演化中心(OEC)在光激发下的水氧化反应。激发的电子随后沿Z型电子传递链传递,并最终用于NADPH的再生。C60-DMePyI可能在三个位点重定向光合电子,包括PSII上游的QA的氧化还原中心、PSI的受体侧如Fd或FNR,以及Cyd介导的呼吸途径。这些路径由紫色箭头指示。不同抑制剂的具体作用位点用黑色虚线表示。提供了Z型电子传递链的能量级图。

a) Synechocystis细胞和五种富勒烯衍生物的zeta电位。
b) Synechocystis细胞对五种富勒烯衍生物的细胞摄取/吸附效率。
c) 用不同富勒烯衍生物处理的Synechocystis细胞产生的光电流。
d) 水溶液中富勒烯衍生物的循环伏安(CV)分析。数据以独立生物学重复(n = 3)的平均值±SD表示。
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