Chem. Eng. J |“即插即用”式自组装水凝胶生物电极用于电驱动希瓦氏菌固碳
文献信息：
Han Chen, Jiawei Li, Qichao Fan, Tao Zheng, Yafei Zhang, Yang-Chun Yong, Zhen Fang, A feasible strategy for microbial electrocatalytic CO2 reduction via whole-cell-packed and exogenous-mediator-free rGO/Shewanella biohydrogel, Chemical Engineering Journal, 2023, 460, 141863
接收时间：2024年01月24日
全文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141863
Chemical Engineering Journal 影响因子：13.3
背景介绍
生物电化学CO2还原是一种结合生物催化与电化学技术，为CO2转化为有价值化学品提供了一条可持续且环境友好的途径。全细胞生物电合成因其简单和低成本的优势，是实现CO2还原的一种有前景的策略。然而，大部分固碳微生物依赖于高毒性的电子中介体（比如百草枯甲基紫精和中性红）来利用胞外电子，在没有外源电子介体的情况下，克服微生物跨膜电子传递仍是一个挑战。
江苏大学方真和雍阳春团队，开发了一种“即插即用”式自组装水凝胶生物电极的制备方法，该水凝胶包含生物还原氧化石墨烯（rGO）和电活性细菌（希瓦氏菌）用于生物CO2还原。希瓦氏菌表现出了惊人的自组装生物水凝胶的能力，该水凝胶可进一步作为生物阴极驱动CO2到甲酸的电合成。通过希瓦氏菌和rGO纳米层之间的紧密相互作用，在没有外源介体的情况下，实现了高法拉第效率（约99.5%）的跨膜电子传递，并使甲酸的产量增加了46倍。该研究提供了一种简便实用的方法来连接电活性细菌和电极以实现高效电子传递，并为生物还原CO2的同时储存电能为化学能提供了一种新的可能。
图文解读
（a）rGO/PV-4生物水凝胶制备示意图。
（b）双室生物电化学系统中CO2到甲酸的电合成示意图。其中含有rGO纳米层、S. loihica PV-4、钛丝以及碳布基底电极的生物水凝胶用作生物阴极。RE为甘汞电极。质子交换膜(PEM)用于分隔两个腔室并阻挡氧气进入阴极
使用rGO/PV-4生物水凝胶作为生物阴极进行CO2到甲酸的电合成：
(a)活性PV-4和无活性细胞对比、碳酸氢钠和无CO2对照的甲酸积累曲线。rGO/PV-4生物水凝胶中包裹的活细胞使用碳酸氢钠作为唯一碳源在48h电还原后产生了较高的甲酸浓度（2.2 mM）。
(b)施加的阴极电位对甲酸积累和法拉第效率的影响。其中-0.7 V时甲酸浓度最高，为2.9±0.85 mM，法拉第效率约为63%.
(c)初始pH对甲酸积累和法拉第效率的影响。中性pH有利于阴极CO2电还原。
(d)生物水凝胶中填充的细胞密度对甲酸积累和法拉第效率的影响。降低生物水凝胶合成的细胞密度有利于甲酸的积累和FE的提升。
(a)不锈钢毡作为基底电极的rGO/PV-4生物水凝胶在不同电合成时间的伏安循环曲线。在-0.5 ~ -0.35 V、-0.35 ~ -0.15 V、-0.15 ~ 0.1 V 附近出现了几个氧化还原峰。
(b)使用碳布、不锈钢毡作为基底电极的生物水凝胶的电化学阻抗谱和(c)电流-时间曲线。可以观察到不锈钢基生物水凝胶的电子传递优势，其内阻约为2.26 Ω，仅为碳布基生物水凝胶的37.2%. 不锈钢基生物水凝胶的反向电流从6小时开始持续增加，最大时接近100 μA/cm3，是碳布基生物水凝胶的两倍多。
(d)使用碳布、不锈钢毡作为基底电极的生物水凝胶产甲酸对照；纯碳布/PV-4电极及其无CO2产甲酸对照。I-t曲线表明，在前48小时CO2R中甲酸浓度呈线性增加，不锈钢基rGO/PV-4生物水凝胶在84小时达到最高甲酸浓度（7.0±1.1 mM），约为碳布基生物水凝胶的2倍和纯碳布/PV-4电极的18倍。
感谢江苏大学雍阳春团队对本号的支持!
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