ANGEW CHEM INT EDIT∣仿生光合系统，用于可持续生物合成
文献信息：
作者：Na Chen, Ruichen Shen, Tianpei He, Jing Xi, Rui Zhao, Na Du, Yangbing Yang, Lilei Yu, Quan Yuan
发表时间：13 January 2025
https://doi.org/10.1002/anie.202414981
ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION 影响因子：16.1
基于微生物合成代谢途径的“细胞工厂”策略为减轻对化石燃料的依赖提供了一种有趣的替代方案，而化石燃料被认为是二氧化碳排放的主要来源。通常，细胞工厂中细胞内物质的合成代谢需要消耗足够的还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸/烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸 (NAD(P)H) 和三磷酸腺苷 (ATP)。
然而，修改自然有限的合成代谢以及将不足的 NAD(P)H 和 ATP 水平提高到最佳浓度而不引起代谢紊乱是一个巨大的挑战。受自然光合作用过程的启发，在该过程中 NAD(P)H 和 ATP 可以通过由阳光驱动的耦合电子-质子转移过程产生，作者在此设计了一个由三个模块组成的光驱动仿生系统，包括光诱导电子模块、电子转移通道模块和质子梯度模块。
这种光驱动仿生系统的提议策略能够实现 NAD(P)H 和 ATP 的同时且可控供应，从而促进高效的二氧化碳固定和生物制造。本工作中提出的光驱动仿生系统设计策略可能为减少功率和能量再生以优化微生物代谢铺开新的可持续途径，为二氧化碳减排和高价值化学品的生物制造提供有趣的替代方案。
图|1 光驱动仿生系统示意图
该系统由光诱导电子模块，电子传递通道模块，质子梯度模块组成，共同驱动微生物合成代谢。设计的仿生系统实现了NADPH和ATP的同步可控供给，显著提升了CO₂固定效率和生物制造能力。
Dred（还原态电子供体），细胞培养基中的电子供体，
Dox（氧化态电子供体），被氧化的电子供体形态，
CB（导带），
VB（价带）。
图|2 光诱导模块驱动NADPH的生成
(a) ZGGO:Ni的二维差分电荷密度图。
(b) 不同活性位点的HER（析氢反应）自由能随反应坐标的变化（蓝色为无氧空位的ZGGO:Ni，红色为有氧空位的ZGGO:Ni）。插图为相应的反应中间体模型。
(c) P-ZGGO:Ni和R-ZGGO:Ni的EPR（电子顺磁共振）谱图。
(d) 在300 W氙灯照射下的光电流响应。
(e) P-ZGGO:Ni和R-ZGGO:Ni的H₂析出速率（HER）。数据以平均值±标准差表示，n=3。
(f) 不同条件下生成的NADPH的吸光度。
(g)R. palustris中Log₂(NADPH/NADP⁺)的值。数据以平均值±标准差表示，n=3。
(h) 光诱导电子模块驱动NADPH生成的示意图。
图|3 电子传递通道促进界面电荷转移动力学
(a)ZGGO:Ni（蓝色）和ZGGO:Ni@PDA（红色）电极的电化学阻抗谱（EIS）曲线。
(b) R. palustris-ZGGO:Ni@PDA的SEM-EDX（扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱）元素分布图。
(c) ZGGO:Ni@PDA的1/N与稀释比的关系图。
(d) ZGGO:Ni@PDA和R. palustris-ZGGO:Ni@PDA在290 nm激发波长下的荧光光谱（插图：组装后归一化光强随时间的变化）。
(e) 通过时间相关单光子计数测定的光激发态寿命。寿命值通过双指数拟合得出平均值。
(f) R. palustris-ZGGO:Ni@PDA混合体系中的光物理过程。
(g) R. palustris中Log₂(NADPH/NADP⁺)的值，分别用“+”和“–”表示有无电子传递通道。数据以平均值±标准差表示，n=3。
(h) 电子传递通道模块促进光诱导电荷转移至R. palustris的示意图。
图|4 跨微生物膜界面的质子梯度对ATP生成的影响
(a) 设计的ZGGO:Ni@PDA光驱动生物混合光合系统整合后H⁺振荡的时间过程记录。
(b) 野生型（WT）和表达蛋白视紫红质的R. palustris在光暗循环中外膜H⁺振荡的时间过程记录。
(c) 不同条件下的ATP浓度。数据以平均值±标准差表示，n=3。
(d-h) 添加电子传递抑制剂CCCP（d），鱼藤酮（rotenone）（e），电子穿梭体HA（f），H₂摄取氢化酶抑制剂EDTA（g）和纳米乳液（h）后R. palustris的ATP浓度。数据以平均值±标准差表示，n=3。*P值通过双尾非配对t检验确定。
图5| 光驱动仿生系统促进R. palustris微生物合成的分子机制
(a) R. palustris的CO₂固定速率。数据以均值±标准差（SD）表示，n=3。
(b)R. palustris的番茄红素产量。数据以均值±标准差（SD）表示，n=3。
(c) R. palustris中差异表达基因的火山图。Log₂ FC的阈值为|0.58|（即FC≥|1.5|），P值的阈值为<0.05。共有769个微生物转录本满足这些标准。
(d) ZGGO:Ni@PDA驱动番茄红素合成和CO₂固定的示意图。插图为以Log₂ FC值表示的差异基因表达的热图。
(e-f) 小提琴图显示R. palustris中（e）还原当量相关基因和（f）ATP相关基因表达的显著差异。
(g) 光驱动仿生系统的APCE值。数据以均值±标准差（SD）表示，n=3。
(h) 光驱动仿生系统促进微生物合成的示意图。
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