CHEM∣时空解耦下的半人工光合系统，表观光转换效率高达8.30%
文献信息：
作者：Na Chen， Jing Xi, Tianpei He, Ruichen Shen, Rui Zhao, Haoming Chi, Jia Yao, Na Du, Lilei Yu, Yun Zhang, Tianyou Peng, Tiangang Liu, and Quan Yuan
发表时间：January 03, 2025
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2024.11.019
CHEM 影响因子：19.1
背景介绍
光合生物能够利用太阳能，将二氧化碳直接转化为高附加值的长链化学品，为实现二氧化碳封存与可持续发展的结合提供了一条极具潜力的途径。然而，光反应中产生的关键还原力NADPH等化学能主要用于支持生物在黑暗中的生存，而非用于生物合成，这在很大程度上限制了其在实际应用中的效率和潜力。
为此，本研究提出了一种时空解耦的太阳能生物混合策略，通过将持久光催化剂与光合微生物相结合，实现了光合作用反应在黑暗条件下的延续。这一策略不仅突破了传统光合作用对光照的依赖，还显著提升了太阳能的利用效率和生物合成能力。作为一项概念验证研究，它为未来拓展独立于原位光照的光催化反应提供了重要的理论指导，也为在阳光稀缺的环境中实现可持续太阳能利用和生物制造开辟了新的可能性。
受光合作用过程中太阳能储存的启发，我们在此报道了一种通过将持久性光催化剂与光自养微生物相结合的太阳能解耦光合生物混合策略，用于可持续的全天候生物制造，通过引入能量储存与释放过程，克服太阳能可用性固有的间歇性。结果表明，持久性催化剂/沼泽红假单胞菌（R. palustris）混合系统的表观光转换效率（APCE）达到了8.30%，远高于单独沼泽红假单胞菌的4.36%。此外，所提出的太阳能解耦生物混合策略不仅在与实际电厂耦合以捕获和利用烟气中的二氧化碳方面显示出相当的潜力，还在不同光合微生物中展现出广泛的适用性。这一概念验证研究为在没有原位光照的情况下扩展光催化反应提供了新思路，并可能为在太阳能可能受限的太空环境中实现可持续太阳能利用和生物制造开辟新途径。
图文解读
图 1|时空解耦太阳能生物混合系统的示意图
持久光催化通过将太阳能转化为氢气和光电子的还原驱动力，并将其储存，从而实现全天候生成关键还原力NADPH，进而实现光合微生物中高效且可持续的二氧化碳固定和生物合成。
图 2|异质原子 Ni 掺杂策略用于缺陷和电子结构调控
（A）持久光催化剂的 H2 生成速率。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（B 和 C）持久光催化剂的能带结构和态密度：
（B）ZGGO 和（C）ZGGO:Ni，使用 HSE06 功能预测。
（D）通过 UPS 和逆光电谱（IPES）测量的持久光催化剂的能量级图。
（E）持久光催化剂的电子顺磁共振（EPR）谱。
（F）在 300 W 氙灯照射下的光电流响应。
（G）在间歇或连续光照下，负载 3 wt% Pt 的持久光催化剂 ZGGO:Ni 的 H2 生成速率。
（H）持久光催化剂 ZGGO:Ni 的持久发光衰减图像。
（I）持久光催化剂中能量储存过程的示意图。
图 3|持久光催化剂储存的能量池在黑暗中驱动 NADPH 再生
（A）在沼泽红假单胞菌（R. palustris）的裂解液中注入 H- 后的 NADPH 再生比率。
（B）在间歇和连续光照下随时间的 NADPH 再生比率。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。
（C）体外 NADPH 生成的能量储存示意图。
（D）1/N 与持久光催化剂 ZGGO:Ni 稀释比的关系图。
（E）沼泽红假单胞菌的归一化紫外-可见吸收光谱。持久光催化剂 ZGGO:Ni 的持久发光光谱（λex = 290 nm）。
（F）裸持久光催化剂 ZGGO:Ni 和持久光催化剂/沼泽红假单胞菌的持久发光。
（G）沼泽红假单胞菌中 Log2 (NADPH/NADP+)。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。箱线图的边缘表示上下四分位数，中心线表示均值，水平条表示最大值和最小值。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（H）在间歇或连续光照下，摇瓶发酵过程中沼泽红假单胞菌的 OD600 随时间的变化。
（I）太阳能解耦生物混合物在黑暗中驱动 NADPH 再生的示意图。
图 4|持久光催化剂对光合微生物沼泽红假单胞菌（R. palustris）代谢行为影响的分子机制分析
（A）摇瓶发酵过程中 R. palustris 的 CO2 固定速率（DCW：干细胞重）。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。箱线图的边缘表示上下四分位数，中心线表示均值，水平条表示最大值和最小值。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（B）摇瓶发酵过程中 R. palustris 的番茄红素产量。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（C）表观光转换效率（APCE）值。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（D）R. palustris 中差异表达基因的火山图。Log2 倍数变化（FC）的阈值为 |0.58|（即 FC ≥ 1.5 或 FC ≤ 0.67），P值（通过双尾 Student’s t 检验计算）的阈值为 < 0.05。
（E–G）显示 R. palustris 中基因表达显著差异的小提琴图：
（E）电子传递蛋白（包括菌毛、c-细胞色素、鞭毛、PioABC、黄素），
（F）光合作用相关蛋白（包括核酮糖 - 1,5 - 二磷酸羧化酶/加氧酶（RuBisco）、NAD(P)H、光磷酸化、CBB 循环），
以及（G）氢化酶。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（H 和 I）编码酶的基因差异表达分析：
（H）CBB 循环中的基因，
（I）MVA 和 MEP 途径中的基因。
图 5|所提出的太阳能解耦生物混合物在可持续 CO2 固定和长链化学品生产中的实际应用
（A）可持续 CO2 固定和长链化学品生产系统的示意图。
（B）在补料分批发酵过程中，沼泽红假单胞菌（R. palustris）的 OD600 随发酵时间的变化。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（C）在补料分批发酵过程中，模拟间歇光照下 R. palustris 的 CO2 固定速率。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。箱线图的边缘表示上下四分位数，中心线表示均值，水平条表示最大值和最小值。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（D）在补料分批发酵过程中，模拟间歇光照下 R. palustris 的番茄红素生物合成产量。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。箱线图的边缘表示上下四分位数，中心线表示均值，水平条表示最大值和最小值。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（E）聚羟基丁酸（PHB）代谢途径的示意图。
（F）在补料分批发酵过程中，集胞藻（Synechocystis）的 OD730 随发酵时间的变化。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（G）在补料分批发酵过程中，模拟间歇光照下集胞藻（Synechocystis）的 CO2 固定速率。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
（H）在补料分批发酵过程中，模拟间歇光照下集胞藻（Synechocystis）的 PHB 生物合成产量。数据以均值 ± 标准差表示，n = 3。统计学显著性（以P值表示）通过双尾 Student’s t 检验计算。
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