作者：Chengbo Li, Mingming Guo, Bo Yang, Yuan Ji, Jing Zhang, Liujiang Zhou, Chunxiao Liu, Haoyuan Wang, Jiawei Li, Weiqing Xue, Xinyan Zhang, Hongliang Zeng, Yanjiang Wang, Donghao Zhao, Kexin Zhong, Shanshan Pi, Minzhe Hei, Xu Li, Qiu Jiang, Tingting Zheng, Xiang Gao, Chuan Xia
发表时间：06 0ctober 2025
https://doi.org/10.1038/s41929-025-01416-4
Nature Catalysis影响因子：44.6
背景介绍
海洋碳库是地球最大的活性碳储层，其溶解无机碳（DIC）浓度约为大气碳的140倍，却长期未被纳入“负碳”技术版图。传统碳捕集聚焦化石排放源或空气，能耗高、占地大；而海水已天然富集CO₂，只需低能量“撬动”即可释放，为可再生电力耦合碳利用提供了理想入口。
本研究据此提出“人工海洋碳循环”概念：先在海水中原位捕碳，再经电催化-生物发酵两级转化，把CO₂直接做成可降解塑料原料。示范系统在深圳湾天然海水（DIC 2.16 mM，与开放大洋相当）连续运行536小时，捕碳效率>70%，电耗3 kWh kg⁻¹，综合成本约230美元 tCO₂⁻¹，已与陆地捕集技术持平。
捕得的CO₂经铋基催化剂高选择性还原为甲酸（800 mA cm⁻²，−1.37 V），再由工程化海洋细菌Vibrio natriegens在24小时内把甲酸发酵成琥珀酸，罐上规模达1.37 g L⁻¹。整条链路用可再生电力驱动，产物为市场现成的生物可降解塑料（PBS）单体，实现“海水中CO₂→塑料原料”的闭环，为负碳化学品提供可扩展、可盈利的技术路线。
图文解读
图1| 人工海洋碳捕集与升级系统
a，人工海洋碳循环系统示意图：通过解耦电-生物催化过程将海洋CO₂捕集并转化为可直接使用的生化品
b，传统BPMED电池示意图
c，6 mA cm⁻²电流密度下运行19 h以上的槽压与酸化流出液pH变化
图2| 固态电解质电解器从海水中捕集CO₂
a，电解器结构示意图：专为高效海水CO₂捕集设计
b，海水pH相关HCO₃⁻、CO₃²⁻、CO₂、H⁺、OH⁻对数浓度Bjerrum图，pH<4.92时CO₂占DIC>90%，pK₁、pK₂为碳酸体系第一、第二解离常数
c，酸化海水出口pH随施加电流密度与进水流量变化
d，原位DEMS监测CO₂捕集过程气体析出：上为电流密度-槽压曲线，下为不同槽压下捕集气体MS信号，独立重复两次，N₂用m/z=14避免CO₂碎片m/z=28干扰
e，不同电流密度下CO₂捕集效率(ηCO₂)与电化学能耗
f，6 mA cm⁻²连续运行22天以上ηCO₂与能耗：上为槽压随时间变化，下为ηCO₂与每kg CO₂能耗
图3| Bi-BEN结构表征
a，Bi-BEN合成示意图
b，BEN单晶PXRD与SCXRD图谱
c，BEN与EA的高分辨XPS O 1s谱及分峰
d,e，BEN在不同电位下的原位Bi L₃-edge XANES(d)与EXAFS(e)，以Bi₂O₃与Bi箔为标样，虚线框与阴影分别标出Bi-O与Bi-Bi配位路径
f，BEN在−1.2 V vs RHE反应时间序列原位拉曼谱，阴影标出Bi-Bi振动模式，插图给出Eg与A₁g峰
g，Bi-BEN TEM图，插图显示Bi纳米晶均匀分散
h，Bi-BEN中C、N、Bi、O的STEM-EDS mapping，比例尺通用，K、L示边
i，Bi-BEN MALDI-TOF MS，插图为主峰区放大，图像至少三次独立实验重现，电位均校准至RHE，OCV为开路电压，a.u.为任意单位
图4| Bi-BEN与Bi NP的CO₂RR性能与机理
a，流动池中不同电流密度下所有CO₂RR产物FE及j-V曲线
b，甲酸分电流密度jformate随电位变化
c，与文献Bi基催化剂jformate及工作电位区间对比（含Bi-PNS、j-BiNSs等）
d，Bi-BEN在−200 mA cm⁻²下>23 h稳定性：上为电流密度-时间，下为FE-时间
e,f，原位DEMS监测H₂(e)与CO(f)生成
g，OCV至−1.16 V vs RHE区间原位ATR-SEIRAS谱，ν与σ分别指伸缩与弯曲振动
h，纯Bi(001)与EA@Bi(001)表面CO₂RR至CO、HCOOH及HER的自由能图，数据为三次独立测量均值±s.d.，电位校准至RHE
图5| 甲酸电合成及其微生物转化产琥珀酸
a，固态电解质反应器纯HCOOH生产示意图
b，4 cm⁻²电极面积下Bi-BEN不同电流密度产物FE及j-Ecell曲线，数据为三次测量均值±s.d.
c，25 cm²电极面积、1.2 A恒流下连续20天（480 h）纯甲酸生产（未iR补偿）
d，纯甲酸产品照片
e，在V. natriegens中构建重组四氢叶酸循环：深绿Ftl（甲酸-THF连接酶）、蓝Fch（亚甲基-THF环水解酶）、浅绿亚甲基-THF脱氢酶、品红Fdh（甲酸脱氢酶），灰箭头示内源途径，右下角为所用质粒
f-h，野生型与XG251株在以甲酸为唯一碳源/能源或缺甲酸时的生长曲线(f)、琥珀酸生成(g)与产率(h)，数据为四次测量均值±s.d.，GDL为气体扩散电极，ATP、ADP、AmPR、FolD、THF、PEP、Pyr、Ser、Gly、Fum、Cit、AKG、SA、FADH₂、FAD、NADH、NAD⁺、NADPH、NADP⁺、TCA、ColE1 ori等符号均按标准缩写
图6| 利用CO₂合成甲酸进行微生物琥珀酸生产
a，CO₂经甲酸产琥珀酸示意图，OAA为草酰乙酸
b，XG251细胞琥珀酸质量同位素体相对丰度，Mₓ示含x个¹³C（x=0–4）
c，与文献以甲酸等C₁化学品为唯一碳源产琥珀酸性能对比
d，50 ml摇瓶24 h内XG251生长
e，对应摇瓶24 h琥珀酸生成与甲酸消耗
f，摇瓶24 h乳酸副产物浓度
g，5 L发酵罐24 h生长
h，对应发酵罐琥珀酸生成与甲酸消耗
i，发酵罐24 h乳酸浓度，b、d-f数据为四次测量均值±s.d.，g-i为三次测量均值±s.d.
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