公司首席科学家最新成果：高活性及稳定性的开放式框架结构铱酸盐OER催化剂

图 1. (a) α-SIO、β-SIO 和 γ-SIO 的晶体结构。(b) 不同铱酸锶相的选择性合成示意图。(c) γ-SIO 的精修 XRD 图。

图 2. (a) H-γ-SIO 的 XRD 图。(b) H-γ-SIO 的高分辨率 TEM 图，以及相应的 SAED 图。(c) H-γ-SIO 的元素映射图。(d) Ir 箔、IrO₂ 和 H-γ-SIO 的 XANES 谱图。(e) IrO₂ 和 H-γ-SIO 的 Ir 4f 和 O 1s XPS 谱图。(f) H-γ-SIO-3、H-γ-SIO-2 和 H-γ-SIO-1 的尺寸分布图。

图 3. (a) 在 0.1 M HClO₄ 中， H-γ-SIO-1、H-γ-SIO-2、H-γ-SIO-3 和 IrO₂ 作为OER电催化剂时的极化曲线。电流密度由几何面积归一化。(b) 在 0.1 M HClO₄ 中， H-γ-SIO-1、β-SIO 和 α-SIO 作为OER电催化剂时的极化曲线。电流密度由几何面积归一化。(c) H-γ-SIO-1与先前报道的铱酸盐衍生电催化剂的 Ir 质量活性比较。(d) H-γ-SIO-1、β-SIO、α-SIO 和 IrO₂ 的 S 数量比较。(e) 在没有 iR 补偿的情况下，在 10 mA cm_geo^-2 电流密度下， H-γ-SIO-1 的OER计时电位曲线。

图 4. (a) 在酸性溶液中以 10 mA cm_geo^-2 电流密度进行 10 小时计时电位测试后，H-γ-SIO-1 和 IrO₂ 的粉末 XRD 图。(b) 在 OER 测试前后，H-γ-SIO 的 Ir 4f XPS 谱图。(c) 在 OER 测试后，H-γ-SIO-1 的 HRTEM 图。(d) 基于 AEM 反应途径和 LOM 反应途径，IrO₂ (200) 表面在不同施加电位下的四个阶段的自由能图。(e) IrO₂ (200) 和 (110) 表面的表面模型。(f) IrO₂ (200) 和 (110) 表面的理论过电位和 Ir 活性位点数量比较。

图 5. (a) 在 OER 测试后，H-γ-SIO-1 和 IrO₂ 的 O 1s XPS 谱图。(b) H-γ-SIO-1 和 IrO₂ 的脉冲伏安法电流响应测量。(c) 存储的电荷与催化的 H-γ-SIO-1 和 IrO₂ 的电势之间的关系。(d) IrO₂ (200) 和 (110) 面的表面相图。对于 IrO₂ (200) 和 (110) 表面，(e) O-H 键的 COHP 曲线和 (f) 综合 -COHP 值。

作者证明了开放框架铱酸盐化合物在酸性 OER 电催化方面具有意想不到的优势。作者发现开放框架结构可在 OER 过程中重构为超小型的、表面羟基化的、(200) 晶面取向的金红石纳米催化剂。(200) 面上高密度的高活性 Ir 位点，以及超小的纳米微晶尺寸，使得该催化剂对 OER 具有出色的催化活性。此外，作者发现，在开放框架铱酸盐衍生催化剂中最终生成晶态活性相，而不是通常在其他铱酸盐衍生催化剂中观察到的无定形 IrO_xH_y。该催化剂在 OER 测试期间具有非常低的铱溶解和超过 1,000 小时的工作稳定性。该研究结果为传统的酸性 OER 铱酸盐电催化剂所面临的结晶到非晶相变的问题提供了解决方案，并可能推动高活性、长寿命铱酸盐电催化剂的进一步研究。

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