作为地球大气中最重要的温室气体之一，CO₂打破了地球的能量平衡，导致全球变暖，甚至更严重的极端天气事件。工业上通常利用氨/胺捕获CO₂的方式来进行减排，但以往的研究大多集中在水溶液介质中。众所周知，大气中广泛存在的气溶胶，其表面通常被认为是大气中一种重要的微反应介质，能促使反应加速，甚至可能使气相或液相中不发生的反应变成可能。然而，大气中氨/胺在气溶胶界面捕获CO₂的反应尚未有探究，制约了对CO₂自净能力的认识和评估。该研究采用第一性质原理分子动力学模拟，结合流动管模拟实验，对CO₂与氨/胺在气溶胶界面处的反应进行了探究。
研究结果表明：在含有甲酸（HCOOH）的表面上，由甲酸催化的氨/胺捕获CO₂的能垒在6~8 kcal/mol范围内，在常温下很容易克服，且显著低于体相以及不含有机酸表面的反应能垒。实验研究进一步证实，有机酸显著加速了气溶胶表面氨/胺和CO2的反应。不同种类氨/胺的 N 位点的亲核能力决定了其和CO₂的反应能垒。这些结果揭示了有机酸膜在提升CO₂反应活性以及加速气溶胶界面化学过程中的重要催化作用。
不同水相NH₃吸收实验
液滴表面CO₂…DMA…HCOOH形成的界面机理说明图解
核心PI
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中国科学院
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1、国家重点研发计划子课题，大气氧化过程对碳氮硫沉降的非线性影响机制，2024-2027，课题骨干；
2、国家自然科学基金基础科学中心项目，大气霾化学，2022-2026，核心成员；
3、国家自然科学基金青年科学基金项目，大气复合污染下有机硝酸酯在气液界面的非均相反应机制研究，2021-2023，主持；
4、中国科学院特别研究助理资助项目，大气气溶胶新粒子形成机制，2019-2021，主持；
5、中国博士后科学基金特别资助项目，气溶胶新粒子形成机制的理论研究，2020-2022，主持；
6、中国博士后科学基金面上资助项目，不同种类有机酸协同参与气溶胶成核机制的理论研究，2020-2021，主持；
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中国科学院
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简介：
楚碧武，中国科学院生态环境研究中心研究员，博士生导师。2013毕业于清华大学获博士学位，博士期间曾去往加拿大环境部客座学习，毕业后前往中科院生态环境研究中心作助理研究员工作，2017年聘为副研究员，期间去往芬兰赫尔辛基大学作博士后研究，2022年聘为研究员。曾获中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心青年骨干成员、中国科学院青年创新促进会优秀会员、中国环境科学学会青年科学奖金奖等荣誉。
研究及招生方向：
1、大气污染化学
2、气溶胶化学
3、雾霾成因研究
4、大气细颗粒物和臭氧协同控制
主要科研项目：
1、国家自然科学基金优青项目，气溶胶化学，主持，2022-2024；
2、国家自然科学基金面上项目，北京城市大气二次气溶胶生成潜势研究，主持，2019-2022；
3、环境模拟与污染控制国家重点联合实验室联合基金，基于颗粒物热动力学性质研究大气新粒子增长机制，共同主持，2017-2019；
4、大气重污染成因与治理攻关项目，重污染过程中硫酸盐等二次无机组分的非均相生成机制和影响因素，子任务负责人，2017-2019；
5、中国科学院战略性先导科技专项子课题，大气复合污染条件下一次颗粒物老化和二次颗粒物爆发增长机制，共同主持，2016-2017；
文章信息：
上述研究成果发表于国际权威期刊《Journal of the American Chemical Society》。中国科学院生态环境研究中心李浩副研究员和中国石油大学（华东）殷琪博士生为论文共同第一作者，中国科学院生态环境研究中心楚碧武研究员、北京理工大学张秀辉教授和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授为文章共同通讯作者。研究得到了中国科学院生态环境研究中心贺泓院士的悉心指导。
论文发表：
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