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Small: 新理论使得石墨烯--量子点光电探测器的光响应可拟合可预测

Small: 新理论使得石墨烯--量子点光电探测器的光响应可拟合可预测 邃瞳科学云
2020-12-23
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导读:作者研究了二维材料与量子点复合的光电晶体管的增益原理并提出了显性增益公式。该公式可以很好地拟合所有的实验数据。该公式经过适当改写后可以用于拟合和预测二维材料的光电器件特性。
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研究背景

石墨烯具有零带隙和高迁移率等特性,适合研制红外光电探测器。但石墨烯只有单原子层厚,对光的吸收弱,因此光响应度低。近年,人们在石墨烯上覆盖多层量子点,通过量子点吸收克服石墨烯探测器响应度低的弱点(Nature Nanotechnol.2014,9,273)。研究结果显示,石墨烯量子光电探测器的光响应度的确可以大幅提升,器件的光增益可以高达104以上。人们基于经典光电导增益理论,将石墨烯量子点器件的高响应度和高增益归功于石墨烯具有极大的载流子迁移率和量子点具有较长的俘获时间。但经典光电导增益理论是个隐性函数,既无法与实验数据拟合,也不能指导器件性能设计,甚至有可能是错误的。在此次发表的论文中,上海交大但亚平课题组推导出了石墨烯-PbS量子光电探测器的显性增益公式,公式与实验数据可以很好地拟合,从拟合中获得了量子点对石墨烯费米能级的调控效率等参数。显性增益公式表明量子点-石墨烯探测器的光增益来自量子点耗尽区光生电压对石墨烯费米能级的调控效应,与量子点缺陷态俘获时间无关。



研究过程

作者首先制备出带有Hall bar的顶栅结构的石墨烯(如图1ab所示)器件的背栅是由铝电极构成,HfO2薄膜为电介质层,石墨烯位于HfO2薄膜之上。器件制备完成后,对石墨烯器件进行了基本晶体管特性测量。然后将器件在氢气退火钝化,并将PbS量子点胶体以及配体多次旋涂在石墨烯器件样上。最后,在暗场和光照条件下,测量了器件的电学转移特性和光生霍尔效应,获得石墨烯-量子点器件的电子迁移率、光电导随光照强度和背栅电压的变化特性。研究发现:1)石墨烯本征为p型,费米能级位于价带,PbS量子点功函数大于石墨烯,因此增加量子点后,石墨烯的费米能级会向狄拉克点移动,导致量子点薄膜中形成耗尽区;2)石墨烯为n型时,器件光响应为正,当背栅将石墨烯调节为p型时,器件光响应为负;3)光响应度与光强成对数关系,增益高达1044实验结果表明,电子与空穴准费米能级在不同光强下可以精确地重合证明了是费米能级调制导致了负光增益



图文解析

旋涂量子点前的石墨烯器件的结构如图1a) 和(b)所示。当给器件施加0V的栅压时,器件的费米能级低于狄拉克点而展现出p型。费米能级EF随着栅压的增加而逐渐靠近狄拉克点,相应的多子浓度和电导率也在逐渐减少。当栅压使费米能级处于狄拉克时,EF=0V并且此时的电导达到最小值。栅压超过狄拉克点对应的栅压后,器件转变为n型,而且电导也再次逐渐增加。这个过程如图(c)和(d)里的转移曲线所示。

Fig .1 (a) Optical image of a graphene field effect transistor. (b) Schematic of the as-fabricated graphene device. (c) Gate transfer characteristics for graphene and graphene/QDs device in darkness at a bias of 0.5V between source and drain. (d) Fermi energy level of graphene.


从图1c)和(d)的转移曲线可以发现,同一个石墨烯在旋涂量子点前后所展现出来的转移曲线特性不,表现为狄拉克点的移动以及曲线斜率的变化。这些变化反应的是石墨烯界面态密度以及迁移率的变化。迁移率可以通过暗场下的霍尔效应获得,量子点与石墨烯界面态密度可以根据理论进一步计算获得,如图2所示。

Fig.2 (a) Intrinsic (dashed curves) and appeared gate transfer characteristics (solid curve). The appeared gate transfer characteristic is a combinational effect of intrinsic gate transfer characteristics and shifting of intrinsic Dirac point (green dots). (b) Intrinsic Dirac point dependent on gate voltage. The black dots represent where the red and green dots in panel (a) meet. (c) Intrinsic Dirac point dependent on Fermi energy level. (d) Effective density of trap states derived from panel (c).


暗场下,量子点较大的功函数使石墨烯费米能级从价带往狄拉克点移动,同时在量子点层中形成耗尽区。光照条件,量子点层中耗尽层变窄,石墨烯费米能往下移动,转移曲线的整体右移如图3b)所。作者用类似图2方法,计算光照导致的狄拉克点的改变量,与所加栅压的关系如图3c)所示。通过转移曲线,还能理论计算光生电子与空穴不同栅压下的变化曲线。3d)显示光生电子在光照下总是负的,而光生空穴在光照下则是正的。由此,谁占主导作用决定了石墨烯/量子点合成器件显正光电响应还是负光电响应 作者进一步推导了该类器件的显性光增益公式

 

公式中,参数量子点体内光生载流子复合寿命反比k玻尔兹曼常数,T温度Gmax参数与器件的几何尺寸、石墨烯本征特性暗场下的初始费米能级EF以及电压有关,并可弱光变化下近似视为常数。栅压小于狄拉克点对应的电压时,费米能级小于0因而Gmax正值。当石墨烯为n型时,费米能级大于0,因此Gmax为负。因此公式可以反应了负光增益与光强Plight关系。如4a)与b所示不管在正光增益(栅压0V还是负光增益(栅压1.5V,该公式可以很好的实验结果相拟合。

Fig.3 a) Transient photoresponses of graphene/QDs devices upon light illumination that is chopped On/Off. b) Gate transfer characteristics of graphene/QDs device in darkness and under light illumination at the wavelength λ= 532nm and the intensity of 0.003 mW/cm2. c) Photoconductivity and intrinsic Dirac point shift at different gate voltage. d) Excess holes ∆p and electrons ∆n as a function of gate voltage.


为了验证公式的正确性,作者进一步采用光生霍尔效应获得光生电子与空穴的浓度。与转移曲线的结论一致,石墨烯体内光生空穴浓度光强呈相关,而光生电子浓度则会随光强增加而降低。利用该公式可以很好的拟合光生电子与空穴的变化曲线(图4c, d其中拟合出来的参数与图4ab获得的参数保持一致。

Fig. 4 Photo gain (red dots) measured by pico-meter at gate voltage of (a) 0V and (b)1.5V fitted by eq.1 (red solid line). Photo electrons and holes concentration measured by photo Hall effect at gate voltage of (c) 0V and (d)1.5V fitted by eq.1, using the same fitting parameters which were obtained in (a) and (b).


总结与展望

作者研究了二维材料与量子点复合的光电晶体管的增益原理并提出了显性增益公式公式可以很好地拟合所有的实验数据。公式经过适当改写后可以用于拟合和预测二维材料的光电器件特性


作者简介

恺翔上海交通大学密西根学院2019博士毕业生。现工作于西部数据从事存储芯片设计验证工作。博士期间主要研究维半导体光电探测器研究,师从但亚平教授

但亚平现任上海交通大学特别研究员(教授),博士生导师。 1999年本科毕业于西安交通大学,2002年硕士毕业于清华大学,2008年博士毕业于美国宾夕法尼亚大学。博士毕业后,在哈佛大学从事博士后研究,2012年加入上海交通大学密西根学院。但亚平的研究工作主要集中在全硅基光电子和单原子电子学,为未来先进集成电路和量子计算机技术提供关键解决方案。 共发表SCI论文50篇,包括Nature Communications 1篇,Advanced Materials 2篇,Nano Letters 5 , ACS Nano 2篇,ACS Photonics 1篇;专利申请或授权14项(美国专利授权4项);主持上海市教委重大项目1项、自然科学基金面上项目2项;作为会议主席主持召开国际研讨会一次。

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