第一作者：谷超男、谢晓翘
通讯作者：刘春森*，李晶晶*
通讯单位：郑州轻工业大学，河南工业大学
论文DOI：10.1039/D1EE01134K
全文速览
传统水凝胶存在机械韧性弱、高低温环境耐受性差等问题，限制了其在高拉伸柔性电子器件中的应用。本文设计了一种具有小分子基超分子-聚合物双网络（SP-DN）结构的高可拉伸和耐温水凝胶电解质。基于浓 KOH 水溶液，开发的SP-DN水凝胶电解质由一系列鸟苷G-四聚体超分子网络与聚丙烯酰胺（PAAm）网络互穿而成。得到的KOH（6 M）填充的SP-DN水凝胶具有超拉伸性（>1600%）和宽温度耐受性（从-196到100℃）、优异的界面粘附性，以及超高的低温和高温电导率（-50 ℃时为252.2 mS cm–1；100 ℃时为431.7 mS cm–1）。因此，将SP-DN水凝胶用作准固态电解质，实现了高拉伸（>1000%器件级拉伸率）和可穿戴的锌空电池（ZAB）。更有趣的是，无需任何特殊的预处理，制备的可拉伸ZAB具有出色的防水性和耐温性（-50至100 ℃），以及高能量/功率密度和稳定的长循环寿命。
代表性视频：
Video S2 超聚双网络凝胶双轴拉伸性能展示；
Video S9 锌空电池防水性能展示；
背景介绍
软电子技术的最新发展促进了高变形、可拉伸以及能在宽温度范围内工作的能源供给设备的设计和制造。具有高透明度和可调机械性能的水凝胶离子导体/电解质是软电子器件的核心组件。然而，由于传统水凝胶的脆弱特性，现有的水凝胶电子器件，尤其是能源供给设备，机械韧性较差，仅能承受弯曲等较小变形，而无法承受如扭曲、拉伸、穿刺等更具挑战性的力学形变。尽管近年来开发了韧性水凝胶，但由于缺乏足够的导电性以进行电子通信和强大的界面特性来适应大变形，将韧性水凝胶整合到具有多种功能的可拉伸电子器件中仍然是一个挑战。此外，水凝胶较差的耐温性导致其在极端环境下导电性和柔性丧失，从而严重限制了柔性电子器件的实际应用。
本文亮点
一：制备的KOH (6 M) 填充的SP-DN水凝胶表现出显著增强的机械强度和拉伸性，以及对各种电极的优异界面粘附性，这在单网络（SN）超分子或聚合物水凝胶中是不存在的。
二：该水凝胶具有出色的低温抗冻性 (–196 ℃) 和高温保水性(100 ℃)，以及在室温甚至–40 、–50 、–80 和 100 ℃ 下的超高电导率 (分别为571.1， 300.1， 252.2，63.2 和 431.7 mS cm–1）。
图文解析
图1 SP-DN水凝胶的制备及表征
图2 KOH填充的SP-DN水凝胶的性能
图3 锌-空气电池高低温、防水性能
图4 柔性锌-空气电池高拉伸、可穿戴性能
总结与展望
通过将非共价键自组装的鸟苷超分子网络引入到共价交联的聚合物网络中，本文首次设计构筑了一种小分子基超分子-聚合物双网络（SP-DN）水凝胶电解质，并成功将其应用于高拉伸、防水和宽温域锌-空气电池中。该锌-空气电池具有> 1000%设备级水平的拉伸率和出色的防水性，并且能够在-50至100 ℃正常稳定工作。该研究为高拉伸和环境适应性能源供给设备的水凝胶电解质的设计提供了一种新的思路。
本文全文链接：https://doi.org/10.1039/D1EE01134K
