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殷俞/孙红旗:多孔超薄g-C3N4纳米片限域高分散Ru, 高效PMS活化降解有机污染物!

殷俞/孙红旗:多孔超薄g-C3N4纳米片限域高分散Ru, 高效PMS活化降解有机污染物! 邃瞳科学云
2022-04-19
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导读:本文将Ru物种负载于二维(2D)石墨氮化碳(2D g-C3N4)上作为高效的AOPs催化剂。受载体材料固有的纳米结构所决定,材料的催化活性与Ru的分散程度密切相关。
  论文信息  
第一作者:殷俞
通讯作者:殷俞、孙红旗
通讯单位:江苏科技大学、埃迪斯科文大学

  全文速览  
近几十年来,由于公众对健康和可持续的生活环境的强烈渴望,水污染问题引起越来越多的关注。有机污染物如染料、药品和农药等难降解污染物,很难通过自然生物降解来消除。高级氧化工艺(AOPs)因其高效、矿化能力强,被认为是去除有机污染物极具前景的技术之一。在AOPs过程中,有机污染物可被氧化自由基分解,然后转化为中间体,最后矿化为CO2、H2O和无机酸/盐。

图1. 材料的制备流程示意图。

文章要点1:在本文中,作者将Ru物种负载于二维(2D)石墨氮化碳(2D g-C3N4)上作为高效的AOPs催化剂。受载体材料固有的纳米结构所决定,材料的催化活性与Ru的分散程度密切相关。

文章要点2:具体地,通过在空气中热氧化和蚀刻块体g-C3N4 (bCN)可以制备出具有独特多孔结构的超薄g-C3N4纳米片。通过搅拌、洗涤、冷冻干燥和退火过程,可以成功地在多孔少层g-C3N4纳米片(pCN)上实现Ru物种的均匀分散以获得Ru-pCN催化剂,而bCN或多层g-C3N4 (mCN)则会导致Ru纳米颗粒在Ru-bCN和Ru-mCN材料中的团聚。

文章要点3:测试表明,优化后的4.4Ru-pCN催化剂可以在3 min内去除100%的2,4,6-三氯苯酚(TCP)污染物,并且对甲基橙、中性红、4-氯酚、四环素和土霉素等污染物也表现出卓越的降解效率。机理研究表明,在过氧单硫酸盐(PMS)活化过程中可以产生OH, SO4•−, O2•−1O2自由基,其中SO4•−1O2起着主要作用。

图2.材料的理化性质表征。

图3. 材料的微观形貌表征。

图4. 不同催化体系和条件下的污染物降解性能。

图5. EPR测试与自由基猝灭实验分析反应活性物种。

  参考文献  
Yu Yin, Mengxuan Liu, Lei Shi, Shu Zhang, Rajan Arjan Kalyan Hirani, Chengzhang Zhu, Chuanxiang Chen, Aihua Yuan, Xiaoguang Duan, Shaobin Wang, Hongqi Sun.Highly dispersive Ru confined in porous ultrathin g-C3N4 nanosheets as an efficient peroxymonosulfate activator for removal of organic pollutants. J. Hazard. Mater. 2022. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2022.128939.
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128939

 


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