物质科学
Physical science
近日，青岛大学环境科学与工程学院杨东江教授等人在Cell Press细胞出版社Chem Catalysis期刊上发表了一篇题为“Single-site catalysis in heterogeneous electro-Fenton reaction for wastewater remediation”的观点文章。该论文介绍了电芬顿工艺的基本原理、催化剂在电芬顿工艺中的存在形式、单位点催化剂定义、异相单位点催化剂在不同载体上的合成方法，以及典型单位点催化剂分别在二电子氧还原反应和异相芬顿反应中的应用和最新进展，总结了单位点催化剂的结构‒性能内在联系。
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电芬顿水处理技术依靠强氧化性的羟基自由基（•OH）可广谱且高效地降解水体中多种有机污染物。其中（•OH）是由在阴极原位产生的H2O2分解得到的，因此该工艺避免了H2O2在长途运输、储存过程中的安全风险问题。但传统电芬顿反应受pH值限制以及铁泥产生量大等缺点，异相电芬顿工艺除可原位产生H2O2外，还可避免铁泥的产生和二次污染，是一种具有更广泛工程应用前景的废水深度处理技术。其中，异相催化剂是决定反应的关键因素，合适的异相催化剂可实现O2到•OH的高效转化，且防止活性金属的溶出以保持其催化活性、避免水体二次污染。单位点催化剂由于其均一的结构和独特的催化性能成为催化领域研究热点。单位点可以是单个原子、变价金属离子、原子簇或者分子配合物，其催化行为需要保持一致。异相单位点催化剂兼具传统均相催化和异相催化的优势，且结构可控、原子利用率高，尤其是便于在原子水平上确定催化机理，明确构效关系，以此优化单位点催化中心。然而，基于异相单位点催化剂在电芬顿中的研究尚处于初始阶段。
图1 异相单位点催化剂在电芬顿中的应用
青岛大学环境科学与工程学院杨东江教授团队介绍了电芬顿工艺的基本原理、催化剂在电芬顿工艺中的存在形式、单位点催化剂定义、异相单位点催化剂在不同载体上的合成方法，以及典型单位点催化剂分别在二电子氧还原反应和异相芬顿反应中的应用和最新进展，总结了单位点催化剂的结构‒性能内在联系。
图2 电芬顿工艺及降解机理
针对可实现O2到•OH的单位点催化剂，作者对当前异相电芬顿领域中单位点的可控制备及电芬顿降解效果进行了分类和总结，提出了在多相催化剂上实现从O2到•OH单位点的构筑策略，可通过构建二电子氧还原反应和Fenton反应双活性中心或通过调控单位点的几何配位环境和电子结构实现，最后指出单位点应用于电芬顿体系领域未来研究方向与重点，及实现工程应用需要解决的关键问题。
相关论文信息
研究成果发表在Cell Press旗下Chem Catalysis期刊上，点击“阅读全文”或扫描下方二维码查看论文。
▌论文标题：
Single-site catalysis in heterogeneous electro-Fenton reaction for wastewater remediation
▌论文网址：
https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(22)00060-4
▌DOI：
https://doi.org/10.1016/j.checat.2022.02.002
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