近年来，一些典型的新兴污染物如卡马西平(CBZ)、磺胺甲恶唑(SMX)、双酚A (BPA)、双氯芬酸(DCF)和四环素(TC)广泛存在于水体环境中，对水生生物和人类构成潜在威胁。碳催化剂活化过硫酸盐作为一种极具前景的降解有机污染物策略，因其产生的非自由基物种可以抵抗背景底物的干扰而受到广泛关注。然而，由于碳催化剂结构的复杂性和多样性，使得过氧单硫酸盐(PMS)活化机理是多种多样的。
图1. N-CNTs/PMS系统的CBZ污染物降解性能。
文章要点1：在本文中，作者成功地制备出一种具有简单一维结构的N掺杂碳纳米管，并将其作为模型催化剂以揭示出碳催化剂对PMS活化的机理。
文章要点2：通过结构-活性关系分析和密度泛函理论(DFT)，可以确定石墨-N是起主导作用的活性中心。此外，通过电子顺磁共振、自由基清除试验和原位拉曼光谱表明，所生成的常见活性氧物种对卡马西平(CBZ)污染物的降解没有贡献，但电子转移过程可以直接氧化有机物。
文章要点3：研究表明，直接电子转移途径可以快速同时降解各种有机物，包括CBZ、磺胺甲恶唑、双酚A、双氯芬酸和四环素。此外，通过DFT计算的Fukui函数揭示出各种有机物降解性能差异的原因。
图4. N-CNTs/PMS体系的电子转移机理降解有机污染物。
Shuan Liu, Qixin Pan, Juan Li, Min Wang, Jian Zhang, Yunqian Song, Chun Zhao, Jun Shi, Huiping Deng.Enhanced Mediated Electron Transfer Pathway of Peroxymonosulfate Activation Dominated with Graphitic-N for the Efficient Degradation of Various Organic Contaminants in Multiple Solutions. ACS ES&T Water. 2022. DOI: 10.1021/acsestwater.1c00495.
https://doi.org/10.1021/acsestwater.1c00495
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