论文DOI：10.1016/j.jhazmat.2022.128923
图文摘要
最近，碳纳米管涂覆的炭黑/聚四氟乙烯(CNTs-C/PTFE) 碳膜上制成的气体扩散电极被引入到电氧化（EO）系统中。该空气阴极通过2-电子氧还原反应（ORR）高效地生成过氧化氢（H2O2）。 这种氧还原电氧化（ORR-EO）系统不仅降低了外加电压并节约了能量输入，而且体系中的Peroxone协同反应（O3/H2O2）可以增加羟基自由基（•OH）的生成，加速有机物去除。然而，ORR-EO的出水中残留了较高浓度的H2O2，这是一种资源和能源的浪费。最近，北京航空航天大学空间与环境学院梁大为老师团队在Journal of Hazardous Materials期刊上发表题为“Enhanced refractory organics removal by •OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction”的文章。在这项研究中，作者通过将MnO2引入阴极催化剂层，引入了原位H2O2分解产生氧化活性物种的类芬顿反应，单独的MnO2/CNTs-C/PTFE空气阴极即可实现90%的苯酚降解。当MnO2/CNTs-C/PTFE空气阴极与Ti/NATO阳极在ORR-EO系统中同时存在时，阳极氧化、阴极类芬顿和Peroxone反应同时发生，成功生成•OH和单线态氧 (1O2)。与未引入MnO2的CNTs-C/PTFE空气阴极的ORR-EO相比节能提效20%以上，苯酚模拟废水和垃圾渗滤液生化出水中超过95%的TOC均可被有效去除。
图文导读
Fig. 1. Schematic diagram of the dual-chamber ORR-EO reactor.
2. MnO2/CNTs-C/PTFE阴极的表征
Fig. 2. (a, b) The SEM images and (c) XRD pattern and the mapping analysis to show the elements (d) C, (e) O, and (f) Mn on the surface of MnO2/CNTs-C/PTFE cathode.
Fig. 3. (a) Disk current and (b) ring current in RRDE test, (c) the calculated electron transfer number, and (d) H2O2 yield of MnO2/CNTs with different mixing ratios.
3. 单MnO2/CNTs-C/PTFE阴极降解苯酚
Fig. 4. The removal of (a) Phenol and (b) TOC by the sole MnO2/CNTs-C/PTFE cathode with different MnO2/CNTs proportions.
4、不同阴极ORR-EO体系中的苯酚降解及其中间产物变化对比
Fig. 5. The degradation of (a) phenol and its intermediates (b) hydroquinone, (c) resorcinol, (d) catechol, and (e) p-benzoquinol, and (f)TOC removal in ORR-EO with different cathodes.
Fig. 6. ESR profile for (a) •OH and (b) 1O2 by separating Ti/NATO anode and two different cathodes, and the (c) •OH and (d) 1O2 by combining the anolyte and catholyte.
本研究通过在CNTs-C/PTFE阴极中引入MnO2成功建立了一种创新、可靠、节能的高效 ORR-EO系统。单独空气阴极对苯酚的降解表明5:5的MnO2/CNTs-C/PTFE在有机物降解中的性能最好。ESR分析结果证实，MnO2/CNTs-C/PTFE正极可以原位生成H2O2并分解为•OH和1O2，而CNTs-C/PTFE阴极中仅生成少量•OH。MnO2/CNTs-ORR-EO降解有机物的优越性源于•OH 和1O2的共同主导，而CNTs-ORR-EO体系中是•OH单独主导的有机物降解过程。此外，MnO2/CNTs催化剂的使用还解决了电解出水中残留过量H2O2的问题。综上所述，该研究使得ORR-EO技术在难处理工业难降解废水领域的应用潜力得到了进一步提升。
文献信息：
Chao Qu, et al. Enhanced refractory organics removal by •OH and 1O2 generated in an electro-oxidation system with cathodic Fenton-like reaction, Journal of Hazardous Materials, 2022
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128923
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