第一作者：韩嘉悦
通讯作者：王军教授，王岐捷教授
通讯单位：电子科技大学，南洋理工大学
论文DOI：10.1002/adfm.202205150
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二维材料具有优异的光电特性，如高迁移率、宽带光响应、带隙可调等，使其成为新型光电探测器的重要研究材料体系，然而原子厚度的二维材料通常存在固有的低吸收等不足。为了提高和拓展光电探测器性能，一种有效方式是将二维材料与低成本、柔性和可调谐的有机物相结合，形成电荷转移(Charge Transfer：CT)异质结。因此，多功能二维无机/有机CT探测器展现出低功耗、感存算、光学-生物突触等扩展功能，以满足当代光子芯片的需求。特别是，二维和有机材料的晶圆级单晶研究进展使其从紫外到太赫兹频段具有广阔的潜在应用。本文中我们对二维无机/有机CT光电探测器的最新进展通过具体的分类进行了全面综述，还强调了器件在生物学、突触和机器视觉方面的未来发展及应用。
背景介绍
具有多种电荷转移模式的二维无机/有机光电探测器由于其完美的晶格匹配、足够的吸收系数和界面处的高效电荷转移而受到广泛关注，被认为是获得低成本的大规模、灵活、高速的光电器件有潜力候选者，并带来电子和光电领域的创新技术。在过去十年左右的时间里，人们在探索二维无机/有机的构建和应用方面付出了巨大的努力，围绕不同类型的CT在光电探测方面取得了长足的进步。在这篇综述中，我们从全新的角度全面总结了二维无机/有机CT异质结光电探测器的最新进展。系统介绍了基于二维无机/有机CT异质结的CT构型分类、探测光谱分析及器件新应用。此外，还概述了二维无机/有机CT光电探测器扩展功能对新材料、新结构、大规模兼容性、深度生物应用和视网膜形态光子的未来展望。未来的发展趋势也将重点关注。
本文亮点
本论文根据近年来的二维无机/有机异质结CT的发展情况以及结构，将近年来的工作主要分为四个类型，1）单CT界面异质结，2）双CT界面异质结，3）电荷转移复合物/CT界面异质结，4）CT异质结与局域场增强结合。并且对几种类型的波长，结构，探测优劣势进行了详细的比较。另外这些优秀性能的多功能二维无机/有机异质结CT探测器件还在生物监测，生物模拟，存算一体化等一系列应用存在巨大潜力。最后，对新材料、新结构、大规模相容性和深度生物应用的发展前景和未来方向进行了展望。
图文解析
图 1. 二维无机/有机CT异质结探测器件的主要分类.
能带对齐的设计是实现多功能、高光电器件的关键。在对应的不同价带和导带位置情况下，基本的异质结CT类型可以被构筑起来，例如肖特基、type-II型和type-III型结。随着CT的组合和变化，在发表论文中报道了二维无机/有机CT异质结的四种主要类型，定义为I) 单CT界面, II) 双CT界面, III) CT-CTC界面, IV) CT与局域场耦合。
图2. 二维无机/有机CT异质结的几种能带构成情况.
图 3. 二维材料与有机材料的主要探测光谱范围.
二维无机/有机异质结确实为我们带来了制备设计高性能光电探测器的巨大潜力，但是面向未来光电深度应用的综合性能光电探测器的设计还有很长的路要走。众所周知，速度和响应度关系是所有框架光电探测器中的平衡关系。为了满足与实际应用相匹配的高响应和高速响应的需求，突破这种平衡关系的限制瓶颈是当务之急。在垂直器件中，由于缺乏增益，响应度小于1 A/W，EQE小于100%，但它们通常具有速度快和噪声抑制的优势特点。虽然与垂直设备相比，光电导器件提高了响应度，提高了3到6个数量级，但以牺牲响应速度为代价。与单CT光电探测器相比，双CT和CTC光电探测器的光电导器件打破了固有的平衡关系限制，实现了高响应度和高速响应。如图所示，由于增益和响应时间的有效平衡关系，大多数双CT光电探测器接近GBP的理论线。
对于目前二维无机/有机物探测光谱相关的响应情况，二维无机/有机物异质结探测器在可见光区的响应度甚至可以达到107 A/W。然而，在远红外现有工作中，其响应度仍然低于1 A/W。长波红外范围超过1500 nm的几个光子性探测器主要由CTC类型器件贡献。尽管部分二维无机/有机物探采用了光热电效应进行长波探测，但报道的工作仍然很少。
图 4. 二维无机/有机CT异质结探测器件的性能总结. a) 带宽与响应度关系. b) 增益与响应速度的关系. c) 波长相关的响应度情况总结.
随着二维中新的奇异电子特性的出现，有利于探索下一代光电探测器的新探测机制。一些最近的物理现象被有效地利用起来，包括用于窄带长波长探测的层间跃迁，用于单光子探测的弹道雪崩效应，手性和慢等离子体效应，用于高度追求中红外探测和抑制层间载流子复合。此外在有机领域，更多的工作集中在控制高量子效率的有机薄膜成膜取相和形态。这些新的探测机制促进了设计具有特定功能的光电探测器，例如用于校准线偏振和圆偏振光的偏振计，具有用于区分未知光谱检测带有光谱仪功能的探测器和光电探测器的感存算。尤其是具有记忆传感和光学突触行为的光电探测器，正在推动全球具有高度研究兴趣的智能图像芯片的发展。
图 5. 未来发展趋势.
总结与展望
基于二维无机/有机CT框架的选择，突出的探测性能覆盖从紫外到外红外波段探测，可实现众多光电应用。此外，光电信号转换衍生出的多功能器件现已扩展到光学仿生晶体管，以满足对低功耗、高速、强大计算光子芯片的需求。未来，基于二维无机/有机CT的长波多功能光电探测器有望在室温下实现。二维无机/有机CT中的大面积制备实现为在进一步的实际应用中与CMOS兼容提供了机会。此外，由于有机太阳能电池的快速发展，研究者将探索更多新颖机制的二维无机/有机CT异质结，以用于未来的下一代电光开关应用以及高性能器件。
Advanced Functional Materials论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202205150
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