王磊/赖建平ACB：稳定的p族金属电子扰动PtM@CNT (M=Ga, in, Pb和Bi) 用于商业电流密度下酸性海水产氢

邃瞳科学云

2022-11-21

导读：本文报道了一种结合强金属-载体相互作用(SMSI)和Pt-p族合金(PtM@CNT, M = Ga, In, Pb, 和Bi)结合的新策略，构建稳定的电子扰动，首次实现商业电流密度下酸性海水析氢性能。

酸性电解质由于含有高浓度的质子/水合氢离子，具有较高的析氢反应(HER)动力学。开发以酸性海水为电解液制氢技术，可解决淡水短缺问题，提高生产能力。铂在酸性HER中起着不可替代的作用，但其价格高、稀缺性和稳定性差严重限制实际应用，其具有较强的H吸附活性，因此应调整铂电子结构以降低结合能。

近日，青岛科技大学王磊教授，赖建平教授课题组报道了一种结合强金属-载体相互作用(SMSI)和Pt-p族合金(PtM@CNT, M = Ga, In, Pb, 和Bi)结合的新策略，构建稳定的电子扰动，首次实现商业电流密度下酸性海水析氢性能。

本文提出了一种新的策略，通过SMSI和Pt-p族合金(PtM@CNT, M = Ga, In, Pb，和Bi) 构建稳定的电子扰动，首次实现商业电流密度下酸性海水析氢性能。SMSI稳定了电子扰动，提高了催化持久性达360 h。优化后的Pt₆₁Ga₃₉@CNT在0.5 M H₂SO₄中仅需18 mV的过电位来提供10 mA cm⁻²的电流密度，在酸性海水中500 mA cm⁻²处中展现了193 mV的过电位和360h的稳定性。DFT计算表明，PtGa具有优异的ΔG_H*(0.037 eV)和距费米能级最近的Pt d带中心，良好稳定性源于较高的空位形成能。这一发现不仅首次实现了在商业电流密度下稳定的酸性海水制氢，而且为探索p族合金和SMSI稳定电子扰动的催化应用开辟了新的机会。

图1. Pt₆₁Ga₃₉@CNT的表征。a) SEM图像。b) TEM图像。c) TEM元素映射。d)线扫图。e) XRD图谱。

图2. XPS图谱。a) Pt 4f。b) Ga 2p。c) C 1s。

图3. 大电流密度中性海水HER性能。a) 极化曲线。b) 10 mA cm^-2处过电位。c) Tafel斜率。d) TOF。e) 10,000 CV循环前后的极化曲线。f) 计时安培曲线。

图4. 大电流密度酸性海水HER性能。a) 极化曲线。b) 法拉第效率图。c) 10,000 CV循环前后的极化曲线。d)计时安培曲线。

图5. DFT计算。(a) Pt和PtGa的E_V-Pt，插图为晶体结构。蓝色、粉色和白色的球体分别代表Pt、Ga和H原子。(b)不同催化剂的自由能位垒。(c) DOS图。(d)不同催化剂的PDOS。

通讯作者介绍

赖建平教授，青岛科技大学化学与分子工程学院，博导，泰山学者青年专家，山东省优秀青年基金获得者。主要从事多金属纳米（< 5 nm）电催化材料研究，发表SCI论文100余篇，其中以通讯作者和第一作者身份在Nat. Commun.（2）、Chem、Joule、ACS Cent. Sci.、Energy Environ. Sci.（2）、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.（4）、Adv. Funct. Mater.（3）、Nano Lett.（2）、Appl. Catal. B: Environ.（10）等国内外著名期刊上发表SCI论文七十余篇，其中通讯/第一作者影响因子大于10.0的论文五十余篇。主持科研项目包括山东省泰山学者人才工程计划项目、山东省优秀青年基金、国家青年基金等项目。https://www.x-mol.com/groups/lai_jianping

王磊教授，山东省杰青，泰山学者青年专家，青岛科技大学环境学院院长，崂山学者，博士生导师。2006年博士毕业于吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室，同年来青岛科技大学工作至今。近年来关注于无机微纳米材料的合成方法及其在在能源储存与转换方面的应用研究。已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Enery Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Nano Energy, ACS Cent. Sci，Appl. Catal. B: Environ., Nano Lett, Science.China.Chem.、中国科学、科学通报等国内外重要学术期刊上发表SCI论文三百余篇，其中通讯作者影响因子大于10.0的论文一百余篇。主持国家级和省部级项目十余项，首位获得中国石油和化学工业联合会科技进步奖、山东省高等学校科学技术奖共六项。

论文信息：

Stable p-block metals electronic perturbation in PtM@CNT (M=Ga, In, Pb and Bi) for acidic seawater hydrogen production at commercial current densities

Nanzhu Nie , Dan Zhang , Zuochao Wang , Shijie Ge , Yanli Gu , Bo Yang , Jianping Lai *, Lei Wang *

Applied Catalysis B: Environmental 322 (2023) 122100.

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122100

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