论文DOI：10.1038/s41467-022-34496-y
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从纳米通道内的水流过程中收集环境能量是实现清洁可再生能源供给的潜在途径之一。然而，实现大规模纳米通道的有序集成和多个结构参数对发电性能的耦合影响，使得开发高性能的水流诱导发电机一直充满挑战。本工作利用旋转冷冻策略制备了长程有序的氧化石墨烯骨架结构，并利用水在结构内的主动传输与持续蒸发实现了环境能量收集。同时，本工作还开发了基于迁移学习的性能优化框架，其能够利用有限的实验数据实现对发电性能的准确预测，和对多个结构参数的耦合优化，从而高效地指导水流诱导发电机的设计。基于迁移学习模型的设计，本工作开发了具有不同电能输出行为的发电机，其中高电压型发电机可以产生2.9 V的电压，高电流型发电机可以产生16.8 μA的电流，高功率型发电机最高可达9.9 μW的理论功率。通过简单的器件串联与并联，可以实现12 V或83 μA的高电力输出，所产生的电能可以直接驱动LED阵列、电子墨水篇、科学计算器等商用电子器件。
背景介绍
从自发的水流过程中收集能量被认为是一种实现清洁可持续能源的理想方法。然而，纳米级器件通常具有较高的功率密度，但缺乏有效的集成方法，不同功能单元之间的非协同性使得集成后的宏观尺寸器件无法保持高功率密度。其次，水流诱导发电机的发电性能依赖于材料表面电荷密度、通道结构尺寸、水与材料的相互作用、水的传输与蒸发等多个过程与参数等耦合影响。多目标的权衡、多参数的耦合和巨大的参数搜索空间使得探索最优参数组合非常繁琐。此外，所开发的水流诱导发电机应该具有优异的柔韧性、水传输过程应主动、快速且持续的发生，这些限制使得实现高性能水流诱导发电机的定制化开发仍是一个挑战，开发有效的加工集成技术以及多参数耦合优化方法具有重要的意义。
本文亮点
1. 利用旋转冷冻技术实现了长程有序的氧化石墨烯二维通道结构的开发。
2. 基于迁移学习技术开发了多参数耦合优化框架，使用小规模的实验数据，实现了对发电性能的准确预测和器件参数的耦合优化。
3. 以定制化的方式开发了一系列具有不同输出行为的高性能水流诱导发电机，所产生的电能可以直接驱动多种商用电子器件。
图文解析
本工作中作者利用旋转冷冻技术开发了长程有序的氧化石墨烯二维通道结构，水能够在结构内部主动传输并实现电能的转换（图1a）。为了实现多个结构参数的耦合优化，本工作基于迁移学习技术，使用小规模的实验数据和大规模的流动电势数据，实现了对器件发电性能的准确预测（图1b）。基于迁移学习模型的预测与指导，本工作开发了一系列具有不同电能输出行为的高性能水流诱导发电器件（图1c）。
旋转冷冻技术利用冰晶定向生长的排斥力和旋转的离心力的耦合作用，实现氧化石墨烯纳米片在两个方向上的有序排列（图2a），构建了长程有序的二维通道结构（图2b，c），其在X轴和Z轴方向上的结构曲折度明显低于Y轴方向上的结构曲折度（图2d，e）。器件的结构参数与材料属性可以在制备过程中受控的调节（图2f，g），且所开发的器件具有优异的力学柔韧性（图2h）。
在毛细力的作用下，水能够自发地在氧化石墨烯二维通道结构间主动传输，并在通道两端产生0.7 V的开路电压和1.7 μA的短路电流（图3a，b）。器件具有优异的力学性能，其在不同的拉伸和弯曲变形下均能保持结构完整和稳定的输出性能（图3c，d，e）。器件的发电原理与流动电势较为相似，均为水在表面带电的纳米级通道内流动诱导的正负电荷分离现象。但该器件的发电过程受到水与材料相互作用、水的主动传输与蒸发等多个过程的耦合影响，这比流动电势更加复杂（图3f）。
为了实现小规模数据下的多参数耦合优化和发电器件的定制化设计，本工作开发了基于迁移学习的性能预测框架和迭代式的多参数优化算法（图4a，b）。
图4. 基于迁移学习的优化框架和迭代式参数优化算法
迁移学习模型能够基于结构参数实现对发电性能的准确预测（图5a，b）。相比不使用迁移学习技术，直接使用小规模数据训练机器学习模型，对电压和电流的预测误差会分别增大2.6和2.3倍（图5c，d）。迁移学习模型还能直接输出各个参数对发电性能的耦合影响，这对多参数优化至关重要（图5f）。
基于迁移学习模型的指导，本工作开发了一系列具有不同输出行为的水流诱导发电机，其中高电压型器件可以产生2.9 V的电压（图6a），高电流型器件可以产生16.8 μA的电流（图6b），高功率型器件最高可达9.9 μW的理论功率（图6c）。通过简单的串联与并联，可以实现12 V或83 μA的高性能输出（图6d），且所产生的电能可以驱动LED阵列、科学计算器、电子墨水屏等多种商用电子器件（图7）。
图6. 基于迁移学习模型指导所开发的水流诱导发电机的发电性能
图7. 所开发的水流诱导发电机驱动多种商用电子器件
总结与展望
本工作利用旋转冷冻技术开发了长程有序的氧化石墨烯二维通道结构，并利用水的主动传输实现了环境能量到电能的转换。同时，本工作开发了基于迁移学习的多参数优化框架，其能够利用小规模的实验数据，实现对器件发电性能的准确预测和参数耦合优化。在迁移学习模型的指导下，本工作开发了一系列具有不同发电行为的水流诱导发电机，电压最高可达2.9 V，电流可达16.8 μA，理论功率最高为9.9 μW，所产生的电能可以驱动科学计算器、电子墨水屏等多种商用电子器件。
参考文献
Yang, C., Wang, H., Bai, J.et al. Transfer learning enhanced water-enabled electricity generation in highly oriented graphene oxide nanochannels. Nat Commun 13, 6819 (2022).
作者介绍
程虎虎，博士，国家优秀青年基金获得者，清华大学助理研究员。主要从事低维纳米功能材料（碳基/高分子基等）的制备、组装、调控和功能化，以及新型的环境水汽利用研究（水汽能量转化、水汽收集等）。在领域权威刊物发表高水平SCI论文80余篇。其中第一/通讯作者论文包括Nat. Nanotechol.、Nat. Commun.、 Adv. Mater.、Acc. Chem. Res.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ Sci.等。成果受到Nature Materials, New Scientist, Wiley Views等顶级科学刊物介绍，被中央人民政府网站、新华社、中国科学报等权威媒体广泛报道。获IOP杰出纳米科学领域青年研究者奖（Outstanding Early Career Investigator in Nanoscience Award），第六届中国国际“互联网＋”大学生创新创业大赛铜奖（优秀指导老师），中国发明展览会银奖(3/4)等。担任Nano Research Energy青年编委，eScience青年编委,中国材料研究学会/纳米材料与器件分会青年理事等。
曲良体，教授、博士生导师、长江学者特聘教授。Nano Research Energy主编。围绕碳纳米材料、石墨烯、碳纳米管、导电与功能高分子的可控制备、功能修饰与组装开展研究，探究其在先进功能材料、高效能量转化与储存等方面的应用。研究领域涉及纳米与材料化学、电化学、绿色能源、柔性电子与储能器件等，例子包括石墨烯超结构、智能响应高分子、海水淡化、空气发电、新型电化学电池/电容器、微型能源器件及柔性器件等。在Science, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Journal of the American Chemical Society等国际重要期刊发表SCI论文300多篇。受邀请在Nature Reviews Materials, Accounts of Chemical Research, Chemical Reviews等撰写综述论文30余篇，专著1部，国际国内发明专利30余项。研究工作被Nature等专业刊物报道。主持科技部重点研发计划、国家基金委项目等多项。
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