第一作者：李林娜、林羽、夏永明
通讯作者：殷雄、马陈燕、张利鹏、汪乐余
通讯单位：北京化工大学、中国科学院高能物理研究所
论文DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01064
开发高效催化多硫电对氧化还原(SRR)过程的电极材料对于量子点光伏技术的发展至关重要。本研究证明了负载在氮掺杂碳壳上的Fe-N-C单原子催化剂能够促进量子点敏化太阳能电池中多硫电对的还原过程。将含有FeN4活性位的Fe-N-C单原子材料光阴极与ZnCuInSe光阳极组装成量子点敏化太阳能电池，光电转换效率可达13.7% (AM1.5G, 100 mW/cm2)，高于含有CuN4活性位的Cu-N-C单原子材料和氮掺杂碳(N-C)材料组装的量子点敏化太阳能电池。密度泛函理论计算表明: Fe-N-C单原子催化剂对多硫电对还原过程的优异催化活性源于S42-在FeN4活性位点上的良好吸附性能，以及FeN4活性位点对S-S键的高度活化。
发展高光电转换效率的量子点敏化太阳能电池是解决能源危机、环境问题的一个潜在途径。量子点敏化太阳能电池光阴极的主要作用是在催化剂/电解质的界面上催化多硫电对的氧化还原过程。光阴极上负载的催化剂对量子点敏化太阳能电池的光电转换效率有显著影响。因此，开发低成本、高催化活性、高稳定性的催化剂被认为是提高光伏器件性能的有效途径之一。
碳材料因其高导电性和在多硫电解质中优异的稳定性，已被证实是多硫电对氧化还原反应催化剂的候选材料之一。前期研究表明：碳材料中的缺陷或含氧基团是SRR的活性中心；另外，通过非金属或金属元素掺杂手段也可以显著提高对SRR的催化活性。近年来，碳基单原子催化剂因其独特的金属配位环境和电子结构，已在多种电催化反应中表现出优异的催化性能，其高催化性能归功于单原子中心金属原子和配位物种之间的强相互作用和电荷转移。受此启发，本研究首次将碳基单原子催化剂用于催化量子点敏化太阳能电池中多硫电对的氧化还原过程。
亮点一：通过硬模板法制备了负载在氮掺杂碳壳上的多种碳基单原子催化剂，包括Fe-N-C和Cu-N-C。
亮点二：Fe-N-C单原子催化剂对多硫电对的催化活性优于Cu-N-C单原子催化剂和氮掺杂碳(N-C)材料，且Fe-N-C单原子催化剂具有良好的稳定性。用Fe-N-C单原子催化剂光阴极和ZnCuInSe量子点光阳极组装成的太阳能电池，其光电转换效率高达13.7%。
亮点三：Fe-N-C单原子催化剂的表面电势与Sn2-/S2-氧化还原电对的能级更匹配，利于催化剂与电解质电对间的电子转移。密度泛函理论计算表明S42-与FeN4单元吸附时，更容易与中心Fe原子之间发生电荷转移，形成共价键，利于S42-在活性位点的吸附，以及S-S键的活化，促进了对S42-深度还原。
氮掺杂的碳壳上负载含有FeN4结构的Fe-N-C单原子催化剂首次用于量子点敏化光伏器件中多硫电对的氧化还原反应，用其所组装的量子点太阳能电池的光电转换效率高达13.7%。密度泛函理论计算证实：FeN4活性位点对多硫化电对还原反应具有高的催化活性，这是因为FeN4活性位在吸附S42-和活化S-S键方面具有显著优势。本研究拓展了单原子催化剂在光伏领域中的应用。
李林娜，2022年获山西大学应用化学专业学士学位，现为北京化工大学化学专业研究生。研究方向：高性能非贵金属催化剂的可控制备及应用研究。
林羽，2018年获得华南农业大学学士学位，现为华南农业大学2020级博士研究生，师从钟新华教授，以一作或共同一作在Angew. Chem., JMCA, JPCL等期刊上发表SCI论文多篇。研究方向：量子点敏化太阳能电池，碳基钙钛矿太阳能电池。
夏永明，2020年获长沙理工大学学士学位，现为北京化工大学2020级硕士研究生。研究方向：催化机理及催化材料构-效关系研究。
林谛，2018年获淮北师范大学化学（师范）专业学士学位，2021年获北京化工大学化学专业学术型硕士学位。目前，任职于北京市化学工业研究院。
殷雄，北京化工大学化学学院教授、博士生导师。2003年本科毕业于陕西师范大学化学系，2008年博士毕业于中国科学院化学研究所，先后在新加坡国立大学、日本国立山形大学、美国加州大学洛杉矶分校和加州大学河滨分校做博士后和学术访问研究。2016年9月进入北京化工大学工作。主要研究领域为能源化学与光伏器件。累计发表SCI论文80余篇，多篇论文入选ESI高被引论文，相关技术获授权中国发明专利9项。兼任Chinese Chemical Letters青年编委，中国可再生能源学会理事。
马陈燕，中国科学院高能物理研究所北京同步辐射实验室（BSRF）副研究员、中国科学院大学硕士生导师。2008年博士毕业于中国科学院高能物理研究所，2018年在英国钻石光源（DLS）进行学术访问研究。主要研究领域为X射线吸收谱学方法发展与应用。累计合作发表SCI论文80余篇，多篇论文入选ESI高被引论文。
张利鹏，北京化工大学化学工程学院副教授。2013年于阿克伦大学取得材料科学与工程博士学位，随后在北德克萨斯大学和田纳西大学从事博士后研究工作， 2017年进入北京化工大学工作。研究兴趣包括绿色能源储存与转化相关化学反应机理研究，新型纳米催化材料的设计与筛选，材料微观结构与其光、电、热和磁等性能的构-效关系研究，多尺度计算模拟及机器学习方法在材料设计中的应用。迄今，在包括Adv. Mater., Angew. Chem., Adv. Energy Mater., ACS Catalysis等国际学术刊物发表SCI论文60余篇，ESI高被引论文10篇。
汪乐余，北京化工大学化学学院教授，博导，教育部新世纪优秀人才、国家杰出青年基金获得者。 2007年7月博士毕业于清华大学化学系，同年8月去美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）从事博士后研究，2009年10月进入北京化工大学理学院、化工资源有效利用国家重点实验室，任教授、博导。主要围绕高性能纳米材料的设计、合成及其在催化、能源、生化传感与成像分析中的应用开展研究，在包括JACS、Angew Chem、Chem、Nat Commun、Adv Mater、Sci. Adv.、Nano Lett、Anal Chem、ACS Nano、Adv. Funct. Mater、Small等期刊上共计发表SCI收录论文170余篇，相关技术获授权中国发明专利30多项，获省部级科技奖2项。
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