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第一作者：邢宇庆（中科院物理所），申建雷（中科院物理所），陈辉（中科院物理所），黄立（中科院物理所）。
通讯作者：刘恩克研究员（中科院物理所），汪自强教授（波士顿学院），高鸿钧研究员（中科院物理所）
DOI: 10.1038/s41467-020-19440-2
中国科学院物理研究所高鸿钧院士带领的联合研究团队，利用自主设计组装的自旋极化-极低温-强磁场-扫描隧道显微镜/谱和非接触原子力显微镜研究了磁性外尔费米子Co3Sn2S2系统，在磁性外尔费米子体系中发现了“自旋轨道极化子”。他们在解理的Co3Sn2S2单晶表面，发现S表面上存在单原子S空位缺陷，并表现为具有三重旋转对称性空间分布的束缚态激发，并将其命名为局域“自旋轨道极化子（SOP）”，其轨道磁化与拓扑相关的贝利曲率和拓扑磁体磁电效应的循环电流相关。研究表明：SOP中轨道磁化作用对局域化磁矩起主导作用，在S空位附近有明显的局域磁弹效应(magneto-elastic coupling)。类比于稀磁半导体中的磁极化子，磁性外尔费米子体系中的“自旋轨道磁极化子”有望在关联非磁性拓扑材料中引入内禀磁矩，从而形成“稀磁拓扑半金属”。该发现为磁性外尔体系磁序与拓扑性质调控开辟了新的路径，对其在功能化量子器件方面的应用具有重要意义。相关结果于2020年11月5日在线发表在 Nature Communications 11, 5613 (2020) 上。
固体物质中的量子物态是量子科学中极其重要的基础物态。发现精准调控这些新奇的量子物态，对构筑功能化量子器件至关重要。其中，在原子尺度下对磁性量子材料的单原子缺陷的物态测量及其局域量子态自旋的调控，有望构筑未来高性能的自旋量子器件，这已成为当前的热门研究方向之一。近年来，作为一类重要的磁性量子材料，由三角形和六边形在平面内交替排列而形成的笼目晶格（kagome lattice）化合物表现出几何阻挫、关联效应、拓扑磁性、拓扑电子等丰富的行为，从而引起材料和物理学领域研究者的广泛关注。但是，在原子尺度探究这类材料的空间局域激发态，探索与调控这些激发态新奇的磁性与拓扑特性至今未见报道。
作为首个实验证实的磁性外尔费米子拓扑量子材料，具有笼目晶格的准二维Co3Sn2S2展现出了一系列独特的拓扑物性。表面依赖的拓扑费米弧和局域无序诱导的内禀反常霍尔电导增强，预示着它有可能是研究单个原子缺陷的局域激发态及其拓扑特性的理想平台。扫描隧道显微镜/谱与自旋极化针尖结合对于探索原子空位和原子上的缺陷激发是一个非常有力的工具。高鸿钧研究组在这两个技术及其前沿基础研究方面具有长期而雄厚的积累，取得了一批具有国际顶尖水平的研究结果。
图一 Co3Sn2S2的两种解理表面以及S原子终止面的确定
Fig. 1. Identification of S-surface of Co3Sn2S2 using nc-AFM/STM. a Atomic structure of Co3Sn2S2. b Schematic of spin-polarized STM measurements. c and e STM images on Type-I and Type-II surfaces, respectively. d and f Zoomed-in nc-AFM images of (a) and (c) marked by black squares, respectively. g Δf(V) curves on the orange and blue circles in (d) and (f). The maxima of the Δf(V) parabolas are located at -0.22 V and +0.57 V for Type-I and Type-II surfaces, respectively. The work function difference between the two surfaces is 0.79 eV (refer to Supplementary Fig. 1 for more information). (STM scanning parameters: bias: Vs= -400 mV, setpoint: It= 10 pA); AFM scanning parameters: amplitude= 100 pm, frequency shift Δf = -10 Hz for d and -40 Hz for f).
图二 S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态及空间分布
Fig. 2 Localized excitations around a single S-vacancy at the S-terminated surface of Co3Sn2S2. a Atomic-resolution STM image of the S-terminated surface, showing randomly distributed single vacancies (scanning setting: bias: Vs=-400 mV, setpoint It=100 pA). b dI/dV spectra at (orange curve) and off (black curve) a single S-vacancy (Vs=-400 mV, It=500 pA, Vmod=0.5 mV). c An STM image of a S-vacancy (Vs=-400 mV, It=500 pA). d-h dI/dV maps of (c) at different energies: 50 meV (d), -350 meV (e), -322 meV (f), -300 meV (g), and -283 meV (h), respectively. Atomic structure of Co3Sn2S2 is overlaid on each map, showing the correlation between the atomic structure and pattern in dI/dV map (Vs=-400 mV, It=500 pA, Vmod=0.5 mV). i Correlation between the atomic structure and the pattern in the dI/dV map in (h), showing that the spatial distribution of bound states is correlated to the underlying Co atoms. a.u., arbitrary units.
图三 S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态的自旋极化表征
Fig. 3 Spin-polarized bound states at a single S-vacancy. a Spin-polarized dI/dV spectra at the vacancy-free region on S-terminated surface using up-polarized tip (red curve) and down-polarized tip (blue curve), showing nearly no polarization contrast on pristine S-termined surface (Vs=-400 mV, It=100 pA, Modulation Vmod= 0.5 mV). The inset shows the STM image (2 nm × 2 nm) of pristine S-terminated surface. b dI/dV spectra at the center of a single S-vacancy, showing a spin-down majority behavior. The inset shows the STM image (2 nm × 2 nm) of the single S-vacancy (Vs=-400 mV, It=200 pA, Vmod=0.5 mV). c Spin-flip operation of the STM tip and the reproducible spectra at the S vacancy site. Left curve (curve I) corresponds to the initial spin-down tip polarization, the middle one (curve II) corresponds to spin-up tip polarization induced by a magnetic field, and the right one (curve III) corresponds to flipping the spin of the tip back to the initial spin-down polarization. (Vs=-400 mV, It=500 pA, Vmod=0.5 mV).
图四 单原子缺陷处的空间局域化激发态的反常塞曼效应与自旋轨道极化子
Fig. 4 Anomalous Zeeman shift of the bound states and spin-orbit polaron at a single S-vacancy. a dI/dV spectra of the bound states in a magnetic field perpendicular to the sample surface from -6 T to 6 T, showing an approximately linear shift independent of the magnetic field direction. (Vs=-400 mV, It=500 pA, Vmod=0.5 mV). b Intensity plot of (a). c Energy shift of peak positions plotted as a function of the absolute value of magnetic field. d-e STM and nc-AFM images (2.3 nm × 2.3 nm) of the same single S-vacancy, showing appreciable lattice distortion (detailed analysis please refer to Supplementary Fig. 10) around the single S-vacancy (STM: Vs=-400 mV, It=500 pA; AFM: Δf = -6 Hz). f Schematic illustration of the localized spin-orbit polaron in Co3Sn2S2.
通过极低温-强磁场-自旋极化扫描隧道显微镜/谱和低温-原子力显微镜的联合研究，发现了磁性外尔费米子系统Co3Sn2S2中单原子缺陷附近存在有一类特殊的激发态。自旋极化实验表明，在非磁性的硫表面上单原子硫空位周围会产生空间局域的磁性极化子，表现为三重旋转对称性的束缚态激发。此外，局部磁极化子的结合能与磁场强度之间保持线性关系，表明轨道磁化作用对局域化磁矩具有主导作用。基于这一轨道磁矩的主导作用以及硫空位附近显著的局域磁弹效应，他们确认了这种新的激发态为局域化的自旋轨道极化子（Spin-orbital polaron, SOP）。分析表明，Co3Sn2S2所表现出的显著局域化轨道磁矩与该体系中拓扑增强的贝利曲率和来源于拓扑磁体磁电效应的循环电流密切相关。
与稀磁半导体中的磁极化子类比，该“自旋轨道极化子”有望在非磁性关联拓扑材料中引入内禀磁矩，从而形成“稀磁拓扑半金属”这一新的物质形态。此外，该工作也预示着可以在新型的量子拓扑材料中实现“缺陷量子工程”，即通过改变材料制备参数与后期操纵技术等对缺陷结构的尺寸、浓度与空间排布等进行精准控制，形成原子缺陷的有序阵列等可控结构，实现磁性量子材料的磁性与拓扑性质的精确调控，最终在量子器件中实现功能量子拓扑态的原子级定向构建和有序编织。因此，自旋轨道极化子发现为磁性外尔体系中磁序与拓扑性质的调控开辟了新的路径，在新一代复杂功能量子器件的开发方面具有极大的应用前景。
Yuqing Xing et al., Localized spin-orbit polaron in magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2. Nat. Commun. 11, 5613 (2020). https://www.nature.com/articles/s41467-020-19440-2
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