背景介绍
过氧化氢(H2O2)作为一种高价值的氧化剂已经被广泛应用于废水处理、造纸、以及化学合成等行业。H2O2的生产在工业上仍然使用昂贵复杂的蒽醌工艺,该工艺涉及到与有机废物的多步氧化还原反应。此外,H2和O2也可以直接产生H2O2,但H2和O2混合物存在爆炸风险。两电子氧还原反应(2e− ORR)在环境条件下将O2电还原为H2O2,提供了一种安全、可持续、节能的生产方式,但同时电化学还原O2存在四电子竞争反应,这对催化剂遵循2e−途径合成H2O2提出了严峻挑战。因此,合理设计高效选择性还原生成H2O2的催化剂是当务之急。
成果简介
电子科技大学孙旭平团队利用Cu作为掺杂剂,制备了Cu掺杂TiO2(Cu-TiO2)纳米催化剂。该催化剂具有优异的导电性及化学稳定性,表现出了高效的电化学催化O2还原制H2O2:选择性达到了91.2%,H2O2产率为52.5 mg•L–1•h–2,最佳法拉第效率(FE)高达98%,该性能远远高于未掺杂的TiO2,优于许多先前报道的电催化剂。此外,它在H-型电解池中连续电解50,000 s具有稳定的电流密度,表现出强大的耐用性和电化学稳定性。DFT计算表明Cu作为掺杂剂掺入TiO2晶格中,增加了氧空位浓度,从而提高了催化剂的导电性,并且降低了活性位点对HOO*的吸附能,进而有利于H2O2的生成。本研究为通过杂原子掺杂调整金属氧化物的电子结构作为氧还原反应生产H2O2的高效电催化剂提供了一条新途径。

作者简介
孙旭平,博士,教授,博士生导师,电子科技大学基础与前沿研究院。2006年毕业于中国科学院长春应用化学研究所,获博士学位。2006-2009年期间先后在康斯坦茨大学、多伦多大学和普渡大学从事博士后研究工作,2010年1月加入长春应化所,2015年11月全职到四川大学工作,2018年4月加入电子科技大学。获中科院院长优秀奖(2004)、中科院优秀博士学位论文(2007)、全国百篇优秀博士学位论文(2008)、中科院优秀导师奖(2015);入选英国皇家化学会高被引作者(2017 & 2018)、化学领域中国高被引学者(2018)及化学和材料领域全球高被引科学家(2018-2020)、入选英国皇家化学会会士(2020)。发表论文500余篇,总引用次数50000余次。研究领域主要集中于功能纳米材料的结构设计、调控及其催化和传感应用。
文章信息
Zhiqin Deng, Li Li, Yuchun Ren, Chaoqun Ma, Jie Liang, Kai Dong, Qian Liu*, Yonglan Luo, Tingshuai Li, Bo Tang, Yang Liu, Shuyan Gao, Abdullah M. Asiri, Shihai Yan* & Xuping Sun*. Highly efficient two-electron electroreduction of oxygen into hydrogen peroxide over Cu-doped TiO2. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-3995-6.

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