第一作者：沈辰阳
通讯作者：刘昌俊，潘云翔
通讯单位：天津大学，上海交通大学
论文DOI：https://doi.org/10.1002/anie.202402369
甲醇是一种非常重要的化工原料，应用领域较为广泛。通过CO2加氢还原合成甲醇反应是极具应用前景的CO2转化利用途径，但存在甲醇选择性低的问题。近期，天津大学化工学院刘昌俊教授和上海交通大学化学化工学院化工系潘云翔教授展开合作，发现氧化铟负载单原子铼催化剂能够显著提升光催化CO2加氢还原反应中的甲醇选择性。
当使用纯In2O3催化剂和In2O3负载Re纳米颗粒催化剂时，光催化CO2加氢还原反应的产物为CO，无CH3OH等其他含碳产物生成。而使用In2O3负载单原子Re催化剂时，光催化CO2加氢还原反应的产物则为CH3OH，且无CO及其他含碳产物生成，CH3OH选择性高达100%。同时，In2O3负载单原子Re催化剂上的甲醇产率以及选择性远高于In2O3负载Au、Ag、Cu、Ir、Ru、Rh和Pt等催化剂。这一研究成果凸显了In2O3负载单原子Re催化剂在CO2加氢还原合成CH3OH反应中的出色的催化性能，也为高选择性CO2加氢还原合成CH3OH反应催化剂的构筑提供了重要实验和理论支撑。
原位红外结合密度泛函理论研究表明，CO是光催化CO2加氢还原反应中的关键中间物种。单纯In2O3表面CO吸附能极低，CO极易脱附而难以加氢。因此，单纯In2O3上光催化CO2加氢还原反应的主要产物是CO。而对于In2O3负载单原子Re催化剂来说，原子级分散的铼物种能够与CO发生强相互作用，使得CO难于脱附而极易加氢形成CH3OH，这使得In2O3负载单原子Re催化剂上光催化CO2加氢还原反应的主要产物转变为CH3OH。此外，单原子Re还能够促进In2O3表面的水分解过程，产生更为丰富的H原子，这也有利于推动中间物种CO加氢形成CH3OH。在此基础上，显著提升了In2O3负载单原子Re催化剂上CH3OH的产量和选择性。以上研究不仅为构筑高选择性光催化CO2加氢还原反应催化剂提供了新的研究思路，对于其他热催化和电催化CO2加氢还原反应催化剂的设计也具有重要的指导和借鉴意义。
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