Nano Res.: 富硫空位Bi₂S₃-x与Ti₃C₂Tx-MXene协同促进电催化氮还原

氨（NH₃）在国民经济中发挥着十分重要的作用。用于工业合成氨的Haber-bosch工艺需要高温高压的反应条件，导致大量的能源消耗和碳排放。在当前 “双碳”政策下，具有零碳排放特性的电催化氮还原（NRR）合成氨技术极具发展前景，而其中NRR催化剂在N₂的吸附和活化中起关键作用。大量研究表明，构建空位或异质结策略可有效提升NRR催化剂的活性。然而迄今为止，硫空位和异质结对NRR催化剂的协同作用机制仍缺乏系统而深入的研究。

兰州交通大学材料学院的褚克课题组构建了富硫空位Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x-MXene异质结催化剂，具有较好的NRR反应活性。Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x催化剂的NH₃ 产率为 68.3 μg·h^-1·mg⁻¹ (−0.6 V) ，法拉第效率为 22.5% (−0.4 V) ，远优于纯 Bi₂S₃ 和 Ti₃C₂T_x。理论计算表明， Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x良好的NRR 催化性能源于S 空位和界面 Bi 位点组成的双活性位点系统，可以协同促进 N₂ 吸附和 *N₂H中间体的形成，显著降低决速步骤的反应能垒。

图1. Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x 的制备工艺流程

图2. Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x 的形貌表征

图3. Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x 的结构表征及电子结构DFT计算

图4. Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x 的NRR性能

图5. Bi₂S_3-x/Ti₃C₂T_x NRR性能的DFT计算分析

褚克，兰州交通大学材料科学与工程学院教授，甘肃省飞天学者，陇原青年英才，陇原青年创新创业人才，中科院西部青年学者。主要从事新型金属基复合材料及新能源材料的研究和开发。以第一及通讯作者在 Nano Research, J. Energy. Chem., Energy & Environ. Mater., Adv. Energy. Mater，Adv. Funct. Mater.，Appl. Catal. B，Small，Carbon, J. Mater. Chem. A 等国内外知名期刊发表论文100余篇，总被引用5000余次，先后有25余篇论文入选ESI高被引/热点论文。

Yaojing Luo, Peng Shen, Xingchuan Li, Yali Guo, Ke Chu^*. Sulfur-deficient Bi₂S_3-x synergistically coupling Ti₃C₂T_x-MXene for boosting electrocatalytic N₂ reduction. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-022-4097-9.

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