第一作者：程蕾
通讯作者：孙瀚君，唐亚文，向全军
通讯单位：南京师范大学
论文DOI：10.1002/adma.202406807
近日，南京师范大学程蕾副研究员/孙瀚君教授/唐亚文教授团队与电子科技大学向全军教授在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Towards Functionality and Deactivation of Metal-Single-Atom in Heterogeneous Photocatalysts”综述性文章。该综述重点关注金属单原子（MSA）的原子敏感反应性和原子渐进失活机制，为MSA的特定功能和潜在失活因素提供一个统一框架，从而将功能、目的修饰结构-性能见解与原子渐进失活联系起来，实现可持续的结构-性质-性能可及性。该综述首先系统地探索了原子精密MSA的主导功能化对特定光催化反应的性质和反应活性的影响。然后，详细分析了MSA的各种失活模式和提高其耐久性的策略，为设计具有抗失活稳定性的单原子非均相催化剂（SAHCs）提供了宝贵见解。最后，探讨了SAHCs向工业化发展的目前挑战和未来前景，希望能为下一阶段的原子经济化学/能源转型提供一些启示。
SAHCs为理解催化剂的结构-性质-性能关系提供了一个诱人的平台。100%的原子利用率和可调的局部配位构型使其易于在原子水平上探究反应机制。然而，具有高表面能的金属单原子的逐渐失活导致其商业可行性经常受到限制。尽管如此，关于MSA失活的系统性讨论目前还没有全面的报道。如何实现SAHCs的可持续结构-性质-性能可及性，以保持反应性和选择性，并确保最终的原子稳定性，使每个原子都能最有效地用于特定目的，目前仍未分类。
1. 从原子层面出发探讨SAHCs构效关系的现状。
2. 系统地探索了MSA在各种常见的光催化应用中的功能敏感性，重点关注两个方面：一是MSA在本征光催化剂上的结构-性能改性和性质-性能调控；二是针对不同反应物分子的MSA对反应活性的影响，在特定产物活性位点进行精确光催化。这有助于精确构建以功能为导向的MSA，推动SAHCs走向高效和精确催化的道路。
3. 对MSA的各种失活机制（聚集、中毒、烧结）进行了详细分析，指出失活背后的内在驱动因素（热力学、动力学）以及为延长SAHCs寿命而采取的预防措施。对 MSA潜在失活风险的系统而全面的揭示，提供了对性质变化的全新认识，尤其是在非均相催化的动态变化方面。
4. 从不同的角度提出了几个有前景的研究方向和可实施的解决方案，供相关研究人员和专家们参考。可以预见，这将为SAHCs研究带来新的突破。
图1 a） SAHCs中MSA增强的功能化和MSA引起的失活示意图。b） SAHCs的典型几何结构，由载体、单原子和配位物种（C、N、O等）组成。c） 化学和电子杂化的微配位环境示意图。d） MSA在浸出、烧结、聚集等方面的失活机制示意图。
SAHCs因其无与伦比的催化效率和活性位点的最佳利用率而备受赞誉。同时，SAHCs在催化机制和动力学研究方面也取得了重要的阶段性成果。该综述讨论了MSA在光催化剂和反应性中的主导功能，并且细致地描绘了MSA所遭遇的不稳定性背后的复杂机制——这是明智设计SAHCs所必需的基础性见解。还介绍了结合先进的实验和理论方法的新型框架，用以阐明SAHCs的复杂催化机制和动力学。这些研究不仅有助于对功能特异性的MSA进行精密工程化构建，推动SAHCs朝着更高效、更有针对性的催化发展，而且还提供了关于性质变化的新视角，特别是关于非均相催化中的动态变化。然而，缩小从实验室研究到工业应用的差距，实现SAHCs从实验阶段到全面工业化的过渡，仍然面临巨大的机遇和挑战。为了克服当前的挑战，还提出了一些前瞻性的研究方向和切实可行的解决方案：（1）多个MSA的强大组合;（2）实际操作条件下MSA稳定性评估;（3）局部MSA微环境的可视化；（4）通过逆向筛选设计特定功能的SAHCs。相信通过持续的研究和创新，可以充分发挥这些“明星”材料的潜能，开创工业催化的新时代。
L. Cheng, Q. Wu, H. Sun, Y. Tang, Q. Xiang, Towards Functionality and Deactivation of Metal‐Single‐Atom in Heterogeneous Photocatalysts. Adv. Mater. 2024, 2406807. https://doi.org/10.1002/adma.202406807
向全军，电子科技大学教授、博士生导师。2012年5月博士毕业于武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室。主要从事材料化学与微电子学等交叉学科研究，主持国家自然科学基金、教育部基金、四川省科技厅等国家省部级课题多项，获多项国家发明专利。近年来，在半导体纳米材料的制备和应用方面开展了相关研究工作，取得一系列重要的研究结果，在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.、 Energ. Environ. Sci.等国际期刊上发表SCI论文100余篇，论文SCI他引11200余次，3篇论文SCI他引超过1000余次，20篇论文被评为ESI高被引论文。连续7年入选科睿唯安“全球高被引学者”、爱思唯尔“中国高被引学者榜单”，获2016年和2018年湖北省自然科学一等奖（均为第二完成人）。
唐亚文，南京师范大学教授、博士生导师，南京师范大学化学与材料科学学院院长、中国化学会理事、江苏省化学化工学会理事、江苏省电化学专业委员会主任、江苏省新型动力电池重点实验室主任、江苏省氢燃料电池汽车产业研究中心委员、江苏省教育学会化学教学会理事长。主要研究方向为能源材料、电化学。在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy. Mater、Adv. Funct. Mater、Nano Lett、Nano Energy、ACS Nano、Chem. Sci等期刊发表SCI论文300余篇，H因子69；申报和授权国家发明专利36件；主编教材/专著3部；主持国家863项目和国家自然科学基金项目等8项，省部级4项；获江苏省教学成果二等奖两项，省科学技术奖两项。南京师范大学奕熙精英教师奖、教书育人奖、师德先进个人奖获得者。
孙瀚君，南京师范大学教授、江苏特聘教授、博士生导师。2011年于南京师范大学获学士学位，2017年于中国科学院长春应用化学研究所获博士学位，2017-2021年于德国德累斯顿工业大学从事博士后研究。自2020年起连续四年入选斯坦福大学全球前2%影响力科学家，获吉林省自然科学一等奖一项（第三完成人）。以通讯/第一作者发表论文20余篇，代表性工作发表于Angew. Chem. Int. Ed.（6）、Adv. Mater.（3）、Acc. Chem. Res.，等学术等期刊，包括6篇ESI高被引论文，总被引6600余次，H因子31。相关工作被C&EN、MaterialsViews、WileyChem等学术媒体报道；参编学术专著一部；主持/承担国家自然科学基金青年基金、国家重点研发计划青年科学家等项目。主要研究方向为共轭材料光/电催化、类酶催化、能源转换等领域的研究。
程蕾，南京师范大学特聘副研究员。研究领域为低维能源转化材料及光电催化，迄今为止，以第一作者发表论文10余篇，包括Adv. Mater. (2)、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Small (2)、J. Phys. Chem. Lett. (正封面论文)等，其中ESI高被引论文7篇，总他引超2000余次，单篇最高他引1100次；授权国家发明专利4项。研究工作被Nat. Rev. Chem.、Nat. Synth.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等高质量期刊多次引用。
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