第一作者：陈良勇 研究员
通讯作者：陈良勇 研究员
通讯单位：东南大学能源与环境学院
论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.enconman.2023.117847
论文标题：Conceptual Design and Assessment of Integrated Capture and Methanation of CO2 from Flue Gas Using Chemical-looping Scheme of Dual Function Materials
“CO2捕集/原位甲烷化”（ICCM）是一种新兴的“Power-to-Gas”碳中和与氢储能技术。目前，该技术发展处于材料开发和概念验证阶段，缺乏工艺设计和技术-经济可行性评价。本文开发了三种工业规模的ICCM工艺，研究了不同电力、氢气来源对ICCM性能指标的影响，探讨了合成天然气售价和碳税对ICCM经济可行性的影响。可再生能源驱动的ICCM工艺在能源转化效率、综合能效、CO2净排放和转化成本分别达到89%、–20.68 MJ/kg CO2、–1.57 kg CO2/kg CO2和0.98–2.0 US$/kg CO2，均远优于“CO2捕集-分离-加氢”工艺。不同地区碳税和天然气价格对ICCM工艺的经济可行性具有重要影响；随绿氢价格迅速降低，ICCM工艺优势将更加突出。
将电站、化工厂产生的CO2捕捉、并用绿氢原位转化为合成天然气，是同时解决大规模碳减排、新能源消纳和能源安全问题的有效途径之一。“CO2捕集/原位甲烷化”（ICCM）技术发展处于双功能材料开发和概念验证阶段，缺乏工艺设计和技术-经济可行性评价。本研究开发了三种工业规模的ICCM工艺，并利用Aspen Plus进行模拟及优化，对工艺能源转化效率、综合能效、CO2净排放量和转化成本进行评估，与“CO2捕集-分离-加氢”路线进行对比；深入研究了电力、氢气来源对ICCM性能指标的影响，探讨了合成天然气售价和碳税对ICCM经济可行性的影响。
1. 开发了三种ICCM工艺，相比“CO2捕集-分离-加氢”路线，各方面性能优越。
2. 驱动ICCM工艺的电力和H2来源是影响其可行性的重要因素。
3. 绿氢成本是制约ICCM经济可行性的最关键因素。
4. 不同地区的天然气售价和碳税对ICCM经济可行性具有重要影响。
三种ICCM工艺如图1所示。Case 1通过流化床内置换热器控制床层温度；Case 2通过循环部分冷却后的产品气来控制床层温度；Case 3通过循环部分冷却且除水的产品气来控制床层温度。图2为用作对比分析的“CO2捕集-分离-加氢”工艺路线。
图1 “CO2捕集/原位甲烷化”工艺
图2 用作对比分析的“CO2捕集-分离-加氢”工艺路线 (Ref. Case)
各ICCM工艺生产的天然气HHV高于31.4MJ/Nm3，H2浓度低于20 vol.% (表1)，满足天然气管道掺氢技术要求或我国现行天然气技术标准；ICCM工艺综合能源转化效率均显著高于参考工艺(图3)。
表1 合成天然气产率、成分和热值
图3 各工艺有效能量输入、输出及综合能量转换效率
工艺消耗的电能和H2均来自于风能或太阳能时，ICCM和参考工艺的综合能源消耗量均为负值，说明各工艺在实现碳捕集的同时，可以通过生产SNG向外输出有效能源，且ICCM始终更具优势(图4)。
图4 电能分别来自(a)煤、(b)风能、(c)太阳能时，各工艺综合能源消耗随产氢能耗变化趋势；(d)电能和氢来源相同时工艺综合能源消耗
电力和H2均来自于风能或太阳能时，ICCM工艺和参考工艺都能够实现CO2负排放，且不论产氢CO2排放量如何变化，ICCM工艺始终更具优势(图5)。
图5 电能分别来自(a)煤、(b)风能、(c)太阳能时，各工艺CO2净排放量随产氢CO2排放量的变化趋势；(d)当电能和氢气来源相同时CO2净排放量
无论H2生产成本如何变化，在CO2转化成本方面ICCM工艺相比参考工艺具有明显优势。
图6 电能分别来自(a)煤、(b)风能、(c)太阳能时，各工艺碳捕集/转化成本随氢气生产成本的变化趋势；(d)当电能和氢气来源相同时各工艺的碳捕集/转化成本
无论碳税和天然气价格如何变化，ICCM工艺的碳捕集/转化成本始终低于参考工艺；提高碳税或天然气售价均可以显著提高ICCM工艺的经济可行性。
图7 CO2捕集/转化成本随(a)碳税和(b) SNG售价的变化趋势
ICCM工艺所产SNG能够满足现有天然气管道掺氢技术要求或国家天然气技术标准。可再生能源驱动的ICCM工艺在能源转化效率、综合能效、CO2净排放和转化成本方面具有显著优势。不同地区碳税或天然气价格对ICCM工艺的经济可行性具有重要影响；随绿氢价格迅速降低，ICCM工艺优势将更加突出。
陈良勇，东南大学能源与环境学院研究员、博士生导师。分别于山东大学、东南大学攻读学士、博士学位，先后于山东电力集团公司、南京工业大学、美国肯塔基大学应用能源研究中心（博士后、研究员）和东南大学能源与环境学院（研究员，2017~）任职；共发表论文或专著60余篇（章），中、美专利各1项，申请发明专利7项。主要从事研究包括：CO2碳捕集/转化利用、（化学链）燃烧/气化和气体净化技术、大规模储能技术、新型制氢技术、固体废弃物能源化利用以及能源系统与装备开发等。作为项目负责人或项目合作负责人（CO-I）获得国家自然科学基金委、科技部、江苏省、美国能源部、肯塔基州政府和企业联盟的研发项目资助。
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