
第一作者:王文娟,李铖,周川
通讯作者:肖欣,李磊,谷猛,徐强
通讯单位:南方科技大学
论文DOI:10.1002/anie.202406947
构建具有合适的金属-载体相互作用(MSI)的负载型金属催化剂在多相催化反应中展现出广阔的应用前景。然而,如何确保金属团簇/纳米颗粒在载体上的稳定锚固且同时最大限度地暴露表面活性位点存在巨大挑战。基于此,我们报道了一种新型的具有“生根型”MSI的Ir/WO3催化剂,其中Ir团簇原子级嵌入到WO3载体的晶格中。嵌入的Ir原子降低了Ir和WO3界面处的电子密度,优化了对氧中间体的吸附,因此在酸性介质中该催化剂表现出优异的析氧性能。这项工作报道了一种新型MSI的负载型金属催化剂,为高性能催化剂的设计提供了新的思路。
负载型金属团簇/纳米颗粒在载体上的锚定会产生新的界面,从而增强其稳定性并调控其空间分布状态,这种金属-载体间的相互作用(MSI)对催化剂的活性、选择性和稳定性起着至关重要的作用。因此,调控MSI以优化催化剂性能具有一定的可行性。目前,负载型金属催化剂的MSI根据几何构型可分为吸附型、嵌入型和封装型。大多数已报道的吸附型MSI易于合成,但金属与载体之间的相互作用通常有限,无法显著提高其催化性能;对于嵌入型MSI而言,需要金属和载体的晶格常数匹配,因此在载体和金属的选择上受限;对于封装型MSI来说,即经典的强金属-载体相互作用(SMSI),金属纳米颗粒在特定的还原条件下被氧化物载体产生的薄氧化层覆盖,虽然可以改变金属表面的电子结构,但氧化物的覆盖导致金属活性位点不能完全暴露,活性位点大大减少。因此,将金属有效地锚定在载体且表面活性位点能够充分暴露仍面临一定的挑战。
1)设计了一种具有“生根型”MSI的Ir/WO3/CC纳米片复合材料,Ir团簇不仅可以稳定地锚固在WO3载体上且可同时暴露更多的催化活性位点,其表现出优异的酸性析氧性能。
2)作为一种新型MSI,这种“生根型”现象同样可在WO3负载的Pt,Pd和Ag等材料中观测到,具有一定的普适性。
球差电镜直接观察到Ir团簇原子级嵌入至WO3的晶格中,即使在150 ℃的低温热处理条件下仍可以在WO3载体中观察到部分Ir原子的嵌入,说明Ir团簇倾向于嵌入至WO3的晶格中;同时通过理论计算表明,Ir原子的嵌入使得整个体系能量更低,相对更稳定,这与实验结果相吻合。

图2 Ir/WO3/CC的结构表征及其Ir团簇嵌入WO3晶格的稳定性结构计算
通过实验和理论计算表明,Ir与WO3之间存在强的电子相互作用,电子由Ir向W转移。得益于“生根型”的MSI,在酸性析氧反应中,Ir/WO3/CC仅需249 mV的过电位即可达到10 mA cm-2的电流密度,且经36 h的恒流稳定性测试,过电位没有明显变化,明显优于商业IrO2。

图3 Ir/WO3/CC催化剂及其对比样的酸性OER性能
本工作报道了一种新型“生根型”MSI的负载型金属催化剂,其在保证稳定性的同时可最大限度地暴露表面活性位点,该工作可为高性能催化剂的设计提供新思路。
Enrooted-type metal-support interaction boosting oxygen evolution reaction in acidic media
https://doi.org/10.1002/anie.202406947
肖欣,南方科技大学研究助理教授,硕士生导师,深圳市孔雀C类人才。主要从事高效非Pt基电催化剂的制备以及对催化剂结构与性能构效关系的探究。共发表SCI论文40余篇,其中以第一作者及共同通讯作者身份在Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Chem. Sci.、Chem、ACS Nano、Appl. Catal. B Environ.、Coord. Chem. Rev.等高水平期刊上发表学术论文17篇。
李磊,南方科技大学材料科学与工程系副教授,博士生导师,国家高层次青年人才。主要专注于催化反应机理研究、纳米材料动力学行为及计算方法开发方面的工作,开发了机器学习代码PyAMFF。相关研究成果发表于Nat. Commun.、PNAS、JACS、Angew. Chem.、JCTC、Nano Lett.等国际权威期刊。
谷猛,南方科技大学材料科学与工程系副教授,博士生导师。主要从事能源材料科学研究,研究领域包括动力电池储能材料、高性能全固态电池的合成和机理分析、工业催化剂、薄膜材料等,共发表文章250余篇,H因子85。荣获2015年美国电镜学会Albert CREWE Award奖项,2019年深圳市青年科技奖,入选2019-2022年全球引用排名前2%顶尖科学家名单,2022以及2023年度全球“高被引科学家”。
徐强,南方科技大学讲席教授,日本工程院院士,印度国家科学院院士,欧洲科学院院士。曾先后任日本国立产业技术综合研究所(AIST)首席研究员,AIST-京都大学能源化学材料开放创新实验室主任,神户大学、京都大学教授(兼)。2014-2023年连续入选汤森路透-科睿唯安全球高被引学者,曾获汤森路透研究前沿奖、洪堡研究奖及市村地球环境学术奖等。担任《EnergyChem》主编,《Coord. Chem. Rev.》副主编,《Chem》、《Matter》、《Adv. Energy Mater.》、《Chem. Asian J.》等期刊编委。目前主要致力于金属有机框架(MOF)及衍生物等材料的可控制备及其在催化、能源及环境等领域的应用。
徐强课题组高薪招聘多名博士后(化学/材料)
根据课题组发展需求,课题组拟招聘博士后若干,拟招聘研究方向:热/光/电催化、电池、传感、理论计算及透射电镜表征等。
岗位要求
1)具有催化(热/光/电)、电池、传感、理论计算或透射电镜等相关专业领域博士学位;
2)具有良好的英语写作和交流能力,并以第一作者在材料/化学领域国际高水平期刊上发表过2篇及以上学术论文;
3)有责任心和团队合作精神,具有独立研究能力及较高执行力。
1)博士后聘用期为两年,年薪33.5万元左右,含广东省生活补助15万元(税前)及深圳市生活补助6万元(税后),参照校内同级人员的标准缴纳养老保险、住房公积金以及发放相关福利;
2)特别优秀候选人可以申请校长卓越博士后,年薪可达50万元(含广东省及深圳市补助);
3)拥有优良的工作环境和境内外合作交流机会,博士后在站期间享受两年共计2.5万学术交流经费资助;
4)课题组提供充足的科研支持,协助作为负责人申请中国博士后科学基金、国家自然科学基金及广东省、深圳市各级科研项目;
5)课题组协助符合条件的博士后申请“广东省海外青年博士后引进项目”。即在世界排名前200名的高校(不含境内,排名以上一年度泰晤士、USNEWS、QS和上海交通大学的世界大学排行榜为准)获得博士学位,在广东省博士后设站单位从事博士后研究,并承诺在站2年以上的博士后,申请成功后省财政给予每名进站博士后资助60万元生活补贴(与广东省每年15万生活补助不同时享受,与深圳市每年6万元生活补助同时享受情况下以深圳市规定为准);
6)对获得本项目资助,出站后与广东省用人单位签订工作协议或劳动合同,并承诺连续在粤工作3年以上的博士后,省财政给予每人40万元住房补贴(以最新的人才政策为准);
7)博士后出站选择留深从事科研工作,且与本市企事业单位签订3年以上劳动(聘用)合同的,可以申请深圳市博士后留深来深科研资助。深圳市政府给予每人每年10万元科研资助,共资助3年(以最新的人才政策为准)。
招聘程序及联系方式
1)请将应聘材料发至:xuq@sustech.edu.cn;
2)邮件主题、附件命名请比照以下格式:博士后+姓名+毕业(或在学)院校;
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