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山东大学李倩/王志宁CEJ: Zr6O8卟啉MOFs, 光催化降解高盐度废水污染物!

山东大学李倩/王志宁CEJ: Zr6O8卟啉MOFs, 光催化降解高盐度废水污染物! 邃瞳科学云
2022-03-22
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导读:本文选择四种具有不同拓扑结构的Zr6O8卟啉MOFs (PCN-223, PCN-224, PCN-225, MOF-525),并系统研究了其在可见光催化降解系统中去除高盐度废水中污染物的性能与机理。
  论文信息  
第一作者:Zhiwei Wang
通讯作者:李倩、王志宁
通讯单位:山东大学
DOI:10.1016/j.cej.2022.135883

  全文速览  
可见光光催化技术是一种利用太阳能产生活性氧物种(ROS)以高效去除微污染物的高矿化率绿色技术,在废水处理领域中得到广泛的应用。然而,在实际的光催化过程中,ROS很容易被盐离子和天然有机物(NOM)猝灭形成弱自由基,从而导致催化效率显著降低。因此,由于实际废水中共存离子对活性氧的抑制作用,高盐度废水的处理一直是一个重大挑战。

图1. 不同构型MOFs的微观形貌与理化性质表征。

文章要点1:在本文中,作者选择四种具有不同拓扑结构的Zr6O8卟啉MOFs (PCN-223, PCN-224, PCN-225, MOF-525),并系统研究了其在可见光催化降解系统中去除高盐度废水中污染物的性能与机理。研究表明卟啉MOFs中单羧酸盐、配体和Zr的摩尔比会导致所制备出MOFs的孔隙率、孔径分布、晶体缺陷和表面电性质变化,从而使得材料对双酚A的吸附与光催化降解性能产生差异。

文章要点2:原位电子顺磁共振(EPR)和猝灭实验表明,高盐度环境可以显著提高Zr6O8卟啉MOFs/可见光体系中的O2-, 1O2OH水平。DFT计算表明,阴离子的存在不仅可以促进MOFs对BPA的吸附,同时还可以促进光生电子的传导,有效阻止光生电子和空穴在光催化过程中的复合现象。

文章要点3:超交换电荷转移机制在Zr6O8卟啉MOFs/可见光体系中起着关键作用,从而加速高盐度废水中污染物的降解性能。即便在较宽的pH范围内,该催化系统于高浓度共存离子和真实水质中的污染物降解性能仍可保持一致。此外,催化剂还表现出良好的稳定性和可重复使用性。

图2. 不同催化体系中的污染物吸附与光催化降解性能。

图3. 猝灭实验与EPR测试分析活性物种。

图4. Zr6O8卟啉MOFs/可见光体系的BPA污染物降解机理。

  参考文献  
Zhiwei Wang, Zhen Liu, Jiaying Huang, Yi Chen, Ruidian Su, Jinkai He, Guochun Lv, Baoyu Gao, Weizhi Zhou, Yan Wang, Zhining Wang, Qian Li.Zr6O8-porphyrinic MOFs as promising catalysts for the boosting photocatalytic degradation of contaminants in high salinity wastewater. Chem. Eng. J. 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.135883.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135883

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