南开大学罗景山/西班牙阿利坎特大学Néstor Guiiarro：调节BiVO₄光阳极界面能促进光电催化水氧化

邃瞳科学云

2024-06-15

导读：研究背景众所周知，改变半导体光电极的表面计量能够有效地影响光电催化（PEC）性能。

研究背景

众所周知，改变半导体光电极的表面计量能够有效地影响光电催化（PEC）性能。迄今为止，已有数份报告表明表面Bi:V元素计量比对 BiVO₄ 光阳极太阳水氧化性能的影响，但只有少数策略被报道可以调整这种表面化学计量，而在原子水平上全面了解表面组成对 BiVO₄界面能和光电化学性质的影响的作用仍然难以实现。基于此，南开大学罗景山教授团队以及西班牙阿利坎特大学Néstor Guijarro教授团队报道了通过NH₄VO₃作为处理来调控表面的Bi:V的比例，并且最大化地提升了PEC氧析出反应的性能。创造性地提出NH₄VO₃处理能够有效地填充表面经过高温以及NaOH处理导致的V缺陷位点（这部分通常作为复合中心）而不引入外加的无定型层（VO_x），加速了光生电荷的分离。此项工作近期发表于ACS Energy Letters。

研究亮点

1. 构建了NH₄VO₃处理的BiVO₄光阳极，通过XPS手段分析揭示了随着处理时间的变化，表面Bi:V的化学元素计量比也发生了明显变化，而TEM以及EDX线扫结果则表明NH₄VO₃处理导致外部的V原子填充了BiVO₄本身的V缺陷位点。

2. 研究人员通过对其性能进行分析，发现NH₄VO₃处理BiVO₄光阳极将起始电位进一步正移至0.3 V_RHE，光电流密度达到2.5 mA/cm²。耦合NiFeO_x电催化剂，起始电位进一步阴极偏移至0.18 V_RHE，光电流达到了3.5 mA/cm²。通过对电荷的分离效率以及转移效率进行分析，发现NH₄VO₃处理显著增加了电荷的分离效率以及转移效率，并且对其积累的电荷量进行分析，发现填充表面V缺陷加速了空穴的e提取能力，并且保持了10 h的出色稳定性。

作者简介

王庆节：南开大学罗景山教授与西班牙阿利坎特大学Néstor Guijarro教授课题组联培博士生，研究方向为光电催化驱动太阳燃料以及有机合成，目前以第一作者或共同作者在Power Technology, Chemical Engineering Journal, Small, ACS Applied Material Interface, ACS Energy Letters发表文章。

Prof. Néstor Guijarro is a Ramon y Cajal Research Professor at the University of Alicante (Spain), within the Institute of Electrochemistry. Dr. Guijarro focused on the production of green Hydrogen using photoelectrochemical devices and on the design of novel low-cost photovoltaics. Overall, Dr. Guijarro’s expertise encompasses (i) the solution-based processing of materials, (ii) the operando characterization of the catalytic intermediates and reactive sites as well as of the photogenerated carrier dynamics and (iii) the fabrication and testing of devices. His main interest is accelerating the electrification of the chemical industry and the permeation of solar energy into society. Prof. Guijarro has been recognized with several awards, including the ERC Starting grant to create a hybrid technology capable of turning biomass into drop-in chemicals.

罗景山，南开大学教授、博导，国际合作与交流处副处长，光电子薄膜器件与技术研究所副所长，国家引进海外青年人才，国家优秀青年基金获得者，天津市杰出青年基金获得者。长期从事光/电催化能源材料和器件研究，取得了一系列具有国际影响的创新性研究成果，在Science, Nature, Nature Energy, Nature Catalysis等期刊发表论文140余篇，总引用27000多次，h因子70(谷歌学术）。曾入选《麻省理工科技评论》中国区“35岁以下科技创新35人”，连续6年入选科睿唯安“全球高被引科学家”，获天津青年五四奖章等荣誉称号。受邀担任Chemical Physics Reviews副编辑，多个国际/国内期刊顾问编委和青年编委。

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