香港理工/中科院重庆院Materials Today: 面向空气环境印刷制备的结构简单、绿色高效稳定的自组装有机太阳能电池

邃瞳科学云

2022-05-08

导读：本文报道了一种简单，环境友好且空气环境印刷友好的的高效、稳定自组装有机太阳能电池，旨在获得便宜、环境友好、高效、稳定且可放大化、产业化制备的光伏产品，并缩短从实验室小规模制备到产业化大规模生产的技术壁

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第一作者：唐骅、吕杰

通讯作者：刘宽、陆仕荣、李刚

通讯单位：香港理工大学，中国科学院重庆绿色智能技术研究院

DOI: https://doi.org/10.1016/j.mattod.2022.04.005

全文速览

与基于无机材料的传统太阳能电池相比，有机太阳能电池作为最新一代光伏技术具有成本低、碳足迹低、能量回收期短、可制备柔性、半透明器件，加工工艺简单（可采用旋涂、刮涂、喷墨打印、丝网印刷等）等优点。因此，有机太阳能电池具备商业化应用潜力，受到学术界和工业界的广泛关注。在有机光伏领域中，有机太阳能电池已实现19%的能量转换效率，但其采用有毒有害的卤素溶剂在手套箱中制备，极大限制了有机太阳能电池的产业化发展。鉴于此，开发可绿色化、可放大化且高性价比制备的高效且稳定的有机太阳能电池对实现其产业化发展具有巨大的科学影响和现实意义。文中我们介绍了一种面向产业化大规模制备的简化器件结构，可绿色制备且空气环境印刷友好的高效稳定自组装有机太阳能电池，有效缩短实验室小规模制备到产业化大规模生产的技术壁垒并提升有机光伏电池的竞争力。

背景介绍

获得便宜、环境友好、高效、稳定且可放大制备的光伏产品实现碳中和是有机光伏技术发展的最终目的。然而随着有机光伏技术的发展，能量转换效率（即“高效”）一直是研究人员首要考虑的要素，而其他几个要素的发展远远滞后，导致有机光伏电池技术不平衡的发展，使其实现产业化生产存在巨大技术壁垒。因此，同时兼具考虑上述5大要素并缩短从实验室小规模制备到产业化大规模生产的技术壁垒是有机光伏技术亟待解决的难题之一。

本文亮点

1. 本工作我们报道了一种面向空气环境印刷制备的结构简单、绿色高效稳定的自组装有机太阳能电池，旨在缩短从实验室小规模制备到产业化大规模生产的技术壁垒。

2. 本工作将阴极界面修饰材料(Phen-NaDPO)和活性层材料(PM6:BTP-ec9)同时溶解于非卤素溶剂o-xylene中，采用刮涂印刷的方法制备器件，由于Phen-NaDPO较大的表面能，在刮涂打印中可自组装到ITO电极一侧。

3. 本文揭示了在Phen-NaDPO的自组装过程中可精细调控电池纵向相分离形貌和给/受体聚集速率，有效提升电池效率。

图文解析

在此项工作中，我们将阴极界面修饰材料(Phen-NaDPO)和活性层材料(PM6:BTP-ec9)同时溶解于非卤素溶剂o-xylene中制成太阳能“墨水”，在开放式空气环境中采用刮涂印刷的方式制备有机太阳能电池。我们所采用材料的基本结构，光电和形貌信息，以及印刷制备过程示意图如图1所示。在印刷制备过程中，Phen-NaDPO由于其较大的表面能可自组装到ITO电极一侧，形成富集区域。这种富集区域相较于直接采用正交溶剂旋涂Phen-NaDPO拥有更好的与给受体的接触，因此自组装器件拥有更高的器件效率，更低的载流子复合及更长的载流子寿命（图2）。此外，当把器件面积由0.05 cm²放大到0.98 cm²时，依旧保持了13.2%的能量转换效率（图2），表现出其拥有较好的放大化制备潜力。

图1. 本文所采用材料的基本特性及可开放式绿色化打印自组装策略的示意图

图2. 有机太阳能电池的光伏性能及载流子复合及动力学研究

通过对自组装活性层的形貌研究发现Phen-NaDPO的自组装过程可诱导实现自组装“墨水”在刮涂印刷后，在最优后处理状态下（即热退火100℃）从“湿膜”到“干膜”固化过程中给/受体聚集速率的精细调控，使自组装薄膜拥有更长的相转变时间窗口，帮助自组装活性层薄膜获得最佳且平衡的给受体聚集速率提升电池效率（图3）。通过GIWAXS，AFM和HAADF STEM测试（图3），我们发现自组装策略可以提升薄膜结晶性，降低薄膜表面能且可使Phen-NaDPO均匀地分布在薄膜中。

图3. 原位吸收数据及活性层形貌数据

此外，通过TOP-SIMS和Depth-profile XPS测试，我们发现在Phen-NaDPO的自组装过程中可诱导调控电池纵向相分离形貌，使受体更多分布于ITO阴极方向，给体更多分布于Ag电极（阳极）方向（图4），更有利于电荷的传输，有效提升电池效率。

图4. 基于自组装有机太阳能电池的纵向相分离研究

在稳定性方面，如图5所示，自组装策略能够有效提升电池存储，光照及热稳定性。我们猜测采用正交溶剂分别制备的Phen-NaDPO界面层和活性层之间拥有明显的界面，由于界面层材料和活性层材料的扩散，这种明显的界面可能成为器件效率损失的主要通道。而采用同一溶剂制备，通过Phen-NaDPO较大的表面能自组装的界面富集区则更加稳定，因其彼此之间没有明显界限却有较好的接触。图5的稳定性数据也证明了自组装策略在制备高稳定性有机太阳能电池方面具有极大的潜力。

图5. 自组装有机太阳能电池稳定性研究

总结与展望

我们报道了一种简单，环境友好且空气环境印刷友好的高效、稳定自组装有机太阳能电池，旨在获得便宜、环境友好、高效、稳定且可放大化、产业化制备的光伏产品，并缩短从实验室小规模制备到产业化大规模生产的技术壁垒。研究结果证明了自组装策略的有效性，为推进有机太阳能电池的产业化生产提供了创新思路。

作者介绍

唐骅：沙特阿卜杜拉国王科技大学博士后研究员。2014年毕业于美国斯蒂文斯理工学院获理学硕士学位，2021年毕业于中国科学院大学（培养单位：中国科学院重庆绿色智能技术研究院和香港理工大学）获得光学博士学位。博士期间蝉联“国家奖学金”，获得“中科院院长奖学金”，“唐立新奖学金”，“中国科学院大学优秀毕业生”及“北京市优秀毕业生”等荣誉，主要研究方向为有机太阳能电池材料与器件，以（共同）第一作者身份在Matter, Energy & Environmental Science, Materials Today, Advanced Energy Materials和Advanced Science等期刊发表多篇论文。

吕杰：中国科学院重庆绿色智能技术研究院2019级博士生，2019年毕业于兰州交通大学获得理学硕士学位。博士期间荣获中国科学院大学“国家奖学金”，“中科院院长奖学金”，“三好学生”，“朱李月华优秀博士生奖学金”等荣誉，主要研究方向为有机太阳能电池材料与器件，以（共同）第一作者身份在Energy & Environmental Science, Materials Today, ACS Applied Materials & Interfaces, Solar RRL和 Journal of Materials Chemistry C等期刊发表多篇论文。

刘宽：香港理工大学研究助理教授。2018年毕业于北京大学获得理学博士学位，2019至2021年间在香港理工大学从事博士后研究。曾获得香港研究资助局博士后奖学金，所属团队获得第七届香港大学生创新及创业大赛特等奖。主要研究方向为大面积印刷钙钛矿/有机太阳能电池及其结晶动力学研究，以通讯/（共同）第一作者身份在Nature Photonics, Nature Communications, Joule, Advanced Materials, Energy & Environmental Science等期刊发表论文10余篇。

陆仕荣：中国科学院重庆绿色智能技术研究院研究员，国务院政府特殊津贴获得者，国家海外高层次引进人才特聘专家，重庆市杰出青年基金获得者，重庆市科技创新领军人才，重庆市学术技术带头人；2012年于日本东北大学获得理学博士学位，先后在日本东北大学、美国加州大学洛杉矶分校和澳洲墨尔本大学从事博士后研究，主要研究领域为有机太阳能电池材料与器件，有机功能材料合成方法学，以第一作者/通讯作者在Joule, Matter, Nature Communications, Science Advances, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials和Advanced Science等期刊发表论文60余篇。。

李刚：香港理工大学钟士元爵士可再生能源教授，智慧能源研究院副院长。现为英国皇家化学会（RSC）Fellow，国际光学工程学会（SPIE） Fellow， Optica （原OSA美国光学学会） Fellow。研究组致力于有机太阳能电池，钙钛矿太阳能电池等光电子器件的研究。李刚教授本科就读于武汉大学空间物理学系，爱荷华州立大学（Iowa State University）凝聚态物理博士，研究经历包括加州大学洛杉矶分校博士后及研究教授，Solarmer Energy Inc公司研发副总裁。发表了180余篇科技期刊论文(含Nature子刊及Science十余篇)，Google学术引用7万余次，H因子78，文章最高引用6千余次，19篇论文被引超过1千次。李刚教授自2014年起成为汤森路透-科维睿安全球高被引科学家（Highly Cited Researchers –Materials Science, Physics, Chemistry）。

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