第一作者：陈冠震，路瑞虎，马超
通讯作者：王子运教授，韩云虎教授
通讯单位：西北工业大学， 奥克兰大学
论文DOI：10.1002/anie.202411603
非铱酸稳定析氧电催化剂是降低质子交换膜水电解槽(PEMWEs)成本的关键。在这里，我们报道了一种通过掺杂硼(B)原子来调节RuO2稳定性的策略，从而制备了具有远程无序的RuO2催化剂(LD-B/RuO2)。长程无序结构使LD-B/RuO2具有175 mV的低过电位和超长的稳定性，在0.5 M H2SO4中，在10 mA cm-2电流密度下可保持OER约1.6个月，且性能几乎不变。更重要的是，采用LD-B/RuO2作为阳极的PEM电解槽表现出优异的性能，在1.63 V电压下达到1000 mA cm-2，在250 mA cm-2电流密度下耐久性超过300小时。B原子的引入诱导形成了远程无序结构和对称破缺的B-Ru-O基序，使催化剂结构具有一定的韧性，同时诱导电子在活性中心Ru上重新分布，共同促进和保证了LD-B/RuO2的活性和长期稳定性。本研究提供了一种利用B掺杂扰动结晶度制备高稳定性的长程无序RuO2酸性OER催化剂的策略，为非铱基PEMWE的应用开辟了潜在的可能性。
稳定非铱基析氧反应(OER)电催化剂的活性位点是实现低成本、大规模质子交换膜电解(PEMWE)的关键，但由于恶劣的酸性和氧化环境导致阳极腐蚀，这极大地限制了催化剂的使用寿命。尤其在高电流密度下稳定，在实际器件中具有应用价值。因此，迫切需要开发一种具有高固有活性和工业级电流密度下的酸性稳定性的催化剂，同时将铱含量降到最低，直到不添加为止。
然而，尽管采用一些策略可以在一定程度上优化RuO2催化剂的OER性能，但这些优化策略通常只优化低电流密度下OER活性或稳定性的一个方面，在大电流密度下(如超过200 mA cm-2)优化OER活性和稳定性同时优化的成功案例较少。
(1) 采用干涉结晶策略，构建了具有长程无序的RuO2电催化剂。
(2) 作为酸性介质中的OER电催化剂，LD-B/RuO2表现出较好的活性(低过电位175 mV)和耐久性(10 mA cm−2，持续1200小时)，是商用RuO2的50倍。
(3) 在实际的PEMWE应用中，LD-B/RuO2显示出令人印象深刻的活性(1.63 V低电池电压达到1000 mA cm-2)和稳定性(250 mA cm-2，持续300小时)
制备的LD-B/RuO2具有较高的酸性OER性能，在酸性条件下具有175 mV的低过电位和1200 h的低OER降解。
图2. LD-B/RuO2的电子结构表征。
图3. 0.5 M H2SO4电解液中的电催化OER性能
理论计算表明，RDS的切换和强B-Ru相互作用是平衡OER活性和稳定性的关键因素。
我们的材料即使在PEMWE中也表现出优异的性能，在1.63 V下达到1.0 A cm-2，在250 mA cm-2电流密度下耐久性近300小时。
这项工作表明，硼化是延长RuO2寿命的有效策略，不仅在三电极系统中，而且在具有明显不同操作条件和反应环境的PEMWE装置中也是如此。它提供了一种简单的方法来实现RuO2催化剂的无序和非对称，用作稳定非Ir基PEMWEs系统。
Guanzhen Chen,Ruihu Lu, Chao Ma, Xuewen Zhang, Ziyun Wang*, Yu Xiong, Yunhu Han*, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411603.
https://doi.org/10.1002/anie.202411603
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