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兰州交大AFM:Ru₁Co合金催化剂用于高效尿素电合成

兰州交大AFM:Ru₁Co合金催化剂用于高效尿素电合成 邃瞳科学云
2024-11-30
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导读:本文证明了高度分散的Ru原子被锚定在 Co 基底中可以作为一种高效稳定的UENC 催化剂。


第一作者:万雨莹

通讯作者:褚克、杨星

单位:兰州交通大学




研究背景
尿素(CO(NH2)2)是一种高含氮量(46%)的氮肥,在促进农作物快速生长方面起着重要作用,也是各种化学品生产的关键原料。目前,尿素工业生产采用Bosch-Meiser工艺,需要在高温(150 -200℃ )和高压(150-250 bar)条件下反应,导致高能耗和污染气体的排放。因此,探索一种在环境条件下高效、可持续的尿素合成方法至关重要。研究表明,由可再生电力驱动的N2和CO2共电解可以在环境条件下有效地合成尿素。然而,N2极低的水溶性和N≡N极高的解离能极大地限制了尿素法拉第效率(FE尿素)和产率的进一步提升。相比于N2,NO3-的高水溶性及N=O低解离能使得NO3-和CO2共电解合成尿素(UENC)被认为是实现可持续和高效尿素生产的前瞻性技术。然而,由于NO3-和CO2的C–N耦合的高活化能垒,UENC复杂质子耦合电子转移(PCET)过程以及竞争性析氢反应(HER),实现高效的UENC仍然具有极大的挑战性。因此,迫切需要开发高性能的UENC催化剂,降低NO3-和CO2的C–N偶联的活化能垒,促进UENC的PCET过程,同时抑制竞争的HER。

单原子合金(SAAs)结合了单原子催化剂和合金催化剂的优点,在电催化领域有巨大的潜力。过渡金属基底上掺杂贵金属原子的SAAs广泛应用于各种C循环和N循环电催化反应,使SAAs具有UENC的广阔应用前景。对于UENC过程,需要生成*CO(CO2电还原)和*NH2(NO3-电还原)的关键中间体,然后生成的*CO和*NH2进行C–N耦合形成尿素。因此,设计具有促进*CO/*NH2形成和C–N偶联的双活性位点的催化剂是非常有必要的。Co催化剂可促进CO2-*CO电还原,而Ru催化剂对NO3-电还原形成*NH2具有高活性。受上述启发,Ru/Co基SAAs有望成为电催化NO3-/CO2转化为尿素的高效催化剂。



工作介绍
近日,来自兰州交通大学材料学院的褚克教授和杨星博士在《Advanced Functional Materials》上发表了题为“Electrocatalytic Urea Production with Nitrate and CO2 on a Ru-Dispersed Co Catalyst”的研究文章。文章证明了高度分散的Ru原子被锚定在 Co 基底中可以作为一种高效稳定的UENC 催化剂。通过理论计算和原位红外光谱实验测试,揭示了 Ru1 和 Co 位点的协同作用通过串联催化机制促进了UENC过程。Ru1 位点促进 NO3- 的吸附和加氢生成 *NH2,而 Co 位点促进 CO2 的吸附和加氢/脱氧生成*CO。生成的*CO从Co位点转移到附近的Ru1位点,随后促进*NH2和*CO的C-N偶联形成尿素。Ru1Co组装在流动电解池中,获得了法拉第效率为50.1%,相应的尿素产率为22.34 mmol h 1 g −1,优于大多数报道的UENC催化剂。



图文导读

图1. Ru1Co的形貌和结构表征

图2. H型电解池中Ru1Co的UENC性能测试

图3. Ru1Co的UENC机制理论计算

图4. Ru1Co的UENC性能原位红外光谱分析

图5.流动电解池中Ru1Co的UENC性能测试



文章链接
Yuying Wan, Zhuoyan Zhang, Xiaomei Wang, Xing Yang*, Hu Zhang, and Ke Chu*. Electrocatalytic Urea Production with Nitrate and COon a Ru-Dispersed Co Catalyst. Advanced Functional Materials.
https://doi.org/10.1002/adfm.202406438.

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