第一作者：曹凯浩
通讯作者：张胜波，纪娜
通讯单位：天津大学
论文DOI：https://doi.org/10.1021/acscatal.5c00139
在塑料生产消费增长致废物剧增、传统回收方式不足的背景下，将塑料转化为高价值的碳纳米材料是一种简单而有效的资源回收策略，对处理混合或难以分离的塑料废物特别有效。这篇文章系统地综述了塑料转化为碳纳米材料的各种技术，重点介绍了不同转化方法的催化机理。 我们还分析了各种催化剂、催化温度和金属-载体相互作用如何影响碳纳米材料的收率和质量。 展望了碳纳米材料在环境修复、能源储存和催化等方面的应用前景。
随着社会的不断发展，塑料由于其低廉的成本和优异的耐腐蚀性，在食品包装、供水、医疗保健等行业得到了广泛的应用。这也导致塑料废物在环境中迅速积累，对生态环境和人体健康造成影响。目前的塑料垃圾处理方式主要依靠焚烧和填埋，这不仅浪费了资源，而且对生态系统造成了重大风险。因此，提高塑料废弃物的回收效率和资源化已成为一个紧迫的问题。将废塑料化学转化为碳纳米材料是一种有吸引力的解决方案。这种方法不仅简化了混合塑料的分类，而且具有更好的适应性，生成的碳纳米材料具有孔隙率高、比表面积大、官能团丰富、导电性好等特点，广泛应用于电池、超级电容器、水电解、污染物去除、太阳能蒸发、CO2捕集等领域。
现有的文献综述讨论了将塑料废弃物转化为活性炭（AC）和碳纳米管（CNTs）等碳纳米材料，并分析了不同处理方法和生产工艺参数对碳纳米材料性能的影响。但也存在一定的局限性：一方面，闪蒸焦耳加热（FJH）技术、微波辅助催化技术等新兴技术的应用很少纳入该领域；另一方面，对碳纳米材料应用的阐述不够全面，没有提到使用生命周期分析（LCA）和技术经济分析（TEA）方法对碳化过程进行研究。在此，本文综述了塑料化学转化为碳纳米材料的最新进展。重点介绍了几种广泛应用的转化方法，并详细讨论了影响碳纳米材料合成的关键因素。综述了碳纳米材料在环境修复、能源储存和催化等方面的应用。概述了塑料碳化途径的挑战和未来方向。 我们希望这篇文章能够激发绿色塑料碳化工艺的进一步创新，并促进塑料资源的有效回收。
图1 塑料废物的回收和升级及其后续产品的潜在应用。
目前塑料回收的方法主要包括机械回收和化学回收两种方法（图1）。在机械回收中，塑料会随着重复使用而降解，从而降低其机械性能和再利用价值。相比之下，化学回收技术是通过打破聚合物链中的化学键，将废塑料分解成更小的分子，如气体、液体燃料或单分子，来增加废物的价值。
图2 废塑料碳化常见的碳纳米材料。
为了回收废塑料，人们开发了各种方法将其转化为高价值的化学品。其中，碳纳米材料因其优异的性能而备受关注。然而，不同的合成方法和影响因素导致了碳纳米材料的形态和结构不同，从而导致了碳纳米材料的不同类型。如图2所示，石墨烯、多孔碳和碳纳米管是三种常见的碳纳米材料，来源于塑料的碳化。它们在结构尺寸和性能特征上存在显著差异。石墨烯是一种二维蜂窝状晶体结构，由于只有一个原子层的厚度，具有优异的导电性和机械强度。碳纳米管具有良好的电子传递性能和轴向力学性能，具有一维管状结构和高宽高比。多孔碳具有三维互联的孔网络结构，孔径分布覆盖微孔、中孔和微孔体系，具有较高的比表面积和吸附能力，其表面化学性质可通过掺杂调节。这些结构差异也决定了它们在储能催化和复合材料方面的不同应用潜力。
图3(a)两段热解气化工艺和一步微波催化工艺示意图； (b) DLMP法反应过程示意图。
将废物塑料转化为碳纳米材料提供了显着的环境和经济优势。这个过程减少了废物量，减轻了垃圾填埋和焚化的环境负担，并将废弃的塑料转化为可应用的碳纳米材料，从而实现碳循环。这些碳纳米材料，包括活性炭和碳纳米管，广泛用于储能、水处理和催化，可以提高资源利用率。这些碳纳米材料还充当稳定的催化剂支持，增强催化性能和稳定性。包括热解、化学激活和微波处理在内的关键过程为促进循环经济提供了技术支持。
微波辅助催化热解是一种将微波辐射与催化剂相结合的化学过程。该方法利用微波辐射的高效加热特性，加速催化反应，提高催化效率。微波能快速、均匀地加热反应体系，从而提高催化效率。因此，在将这种方法应用于塑料碳化的过程取得了很好的效果，并且发掘出了多种不同的方法（图3），都同样具有能耗低、效率高的特点，在塑料垃圾处理中具有相当大的潜力。微波功率、热解温度、催化剂类型、微波吸收剂等因素影响其应用。 未来的研究应优先优化这些关键参数，平衡其影响，以提高技术的整体效率和稳定性。
图4 塑料碳化的挑战与展望。
(1) 深入了解塑料碳化过程，可以提高碳纳米材料的产率和质量。碳化过程中温度、压力、反应时间和催化剂的精确控制优化了反应速率，并将过程转向有利条件。了解塑料碳化过程还可以调整反应条件，从而形成各种碳形态。这些形态直接影响碳纳米材料的性能。
(2) 开发新型的高效催化剂和绿色途径。新型催化剂可以显著降低塑料碳化的反应温度，从而降低能源消耗并改善经济可行性。高效催化剂应专注于控制碳纳米材料的形态和类型，以提高其工业适用性。
(3) 塑料碳化过程的技术经济分析（TEA）与全生命周期评估（LCA）。TEA主要包括废塑料的热解条件以及所得产品的质量和收率。可以对工艺参数与生产效率之间的关系进行深入研究。从而明确工艺参数的最优组合，达到提高生产效率，降低生产成本的目的。LCA是评价塑料转化为碳纳米材料的环境影响、资源消耗和经济效益的重要方法。这项分析涵盖了从塑料的生产和使用到回收再到最终转化为碳纳米材料的整个过程，有助于评估塑料废物管理的可持续性和循环经济潜力。
(4) 工业应用的规模化实验。虽然在塑料垃圾处理领域已经做了大量的研究，但目前大多数降解技术仍然局限于实验室规模。实验室与工业生产之间存在着巨大的差距，因为实验室环境是理想的，参数是可以精确控制的，而工业生产环境是复杂的，涉及到效率、成本、安全和稳定性等因素。因此，要将降解技术应用于工业生产，需要进行大规模的实验，逐步对不同的技术进行评价，并根据工业生产需求选择适合工业生产的技术。
本文综述了废塑料催化转化为碳纳米材料的研究进展以及不同碳纳米材料的应用。讨论了影响合成碳纳米材料质量和收率的关键因素。最后，讨论了石墨烯、多孔碳和碳纳米管这三种衍生碳纳米材料在各个领域的应用。虽然有各种各样的技术可以将塑料转化为碳纳米材料，但从废塑料中合成碳的效率和产量都有很大的提高潜力。未来的研究应着眼于开发新型催化剂和优化反应条件，以生产更高质量的碳纳米材料。 这些创新可以显著提高转化率，提高最终产品的性能。
Kaihao Cao, Shengbo Zhang,* Yawen Shi, Xinyong Diao, Ruhan Wei, and Na Ji*. Catalytic Upgrading of Plastic Wastes into High-Value Carbon Nanomaterials: Synthesis and Applications. ACS Nano, 2025
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c03391
张胜波：北洋英才学者，天津大学长聘英才副教授/特聘研究员，硕博士生导师，天津市可再生能源学会生物质能专委会委员。研究领域面向国家双碳战略目标，致力于废弃塑料高效循环与资源化、人工光合作用整合设备构建、氢能开发与利用等研究，以第一或通讯作者在Nat. Sustain., J. Am. Chem. Soc., AIChE J., ACS Catal.(7), ACS Nano (2), Chem. Sci.(2), Appl. Catal. B-Environ.(5)等杂志发表论文60余篇，ESI高被引论文8篇。
纪娜：天津大学环境科学与工程学院英才教授，博士生导师，天津市青年人才，天津大学十佳杰出青年教工，天津大学环境工程系副主任，全国石油化工行业生物基油气重点实验室副主任，天津市可再生能源学会生物质能专委会副主任。研究方向主要包括生物质和塑料资源的催化转化，致力于开发生物质及塑料高效转化的新型催化剂材料以及绿色环保的高效转化过程。近年来以第一或通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal., Appl. Catal. B-Environ., Green Chem., J. Catal.等国际高水平期刊发表SCI论文80余篇，其中ESI高被引论文7篇，封面论文11篇。
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