全文速览
使用电解质成膜添加剂来构建稳定的固态电解质界面膜（SEI）是优化电池性能的有效手段。然而，如何调节成膜添加剂与电极表面的相互作用，特别是对于那些相对惰性的电极，是一个巨大的挑战。本论文以硅负极为研究对象，提出了可行的“转基因工程”策略来解决这一挑战。与纯硅相比，硒化钼具有更好的吸附氟代碳酸乙烯酯（FEC）特性，可以使其优先吸附和还原，从而实现SEI的高效调控。基于此，本论文构建了核壳结构的Si@MoSe2材料。理论计算和实验结果表明，MoSe2外壳可以有效促进FEC的吸附并且催化其分解，形成坚固、稳定以及具有高离子导电特性的SEI，从而赋予了Si@MoSe2优异的电池性能。这一策略为调节高容量电极的界面化学提供了参考。
背景介绍
在二次离子电池运行过程中，当电极在远离电解质热力学稳定极限的极端电势下工作时，电解质会发生分解并在负极表面形成SEI膜。SEI膜的持续积累是降低电池性能的重要因素之一。因此，寻找一种有效且通用的调节策略来实现界面稳定的SEI 膜具有重大的科学意义，且是一个巨大的挑战。电极和电解质之间的界面化学在操控SEI膜特性中起着至关重要的作用。调控活性成膜物质吸附在电极表面的内亥姆霍兹层（IHP），利于其优先还原，从而有效调节初始 SEI膜的化学成分和结构。然而，一些表面相对惰性的材料自身不能与目标成膜物种建立强相互作用，难以实现IHP内的特性吸附。因此如何操控电极的吸附特征对于快速构建稳定的SEI膜至关重要。
本文亮点
1) 本文通过密度泛函理论计算和实验结果表明，硒化钼作为目标基因为FEC 提供了最佳的特定吸附位点，并且具有比硅更高的电子电导率和费米能级，能够促进FEC-derived SEI的构建。
图文解析
图1. 理论计算与Si@MoSe2的表征。
图2．Si@MoSe2电极首次放电过程中的界面演化与SEI膜形成。
图3. Si@MoSe2循环过程中的的电化学性能
图4. SEI膜的界面特征。
总结与展望
论文介绍了一种“转基因工程”策略来构建稳定的SEI膜，该策略解决了锂离子电池循环过程中硅负极的失效难题。理论计算和实验结果表明，MoSe2边缘能增强FEC分子的吸附能力。论文将边缘丰富的MoSe2包覆在Si颗粒表面，促进了FEC的还原分解，从而使SEI膜中的poly(VC)和LiF组分增加。该SEI膜具有薄、稳定、分布均匀、离子电导率高的特点，赋予了电极较好的储锂性能。Si@MoSe2在1.0 A g−1电流密度下进行1000次循环后仍表现出1276 mAh g−1的可逆容量。该项工作介绍了一条新途径来高效利用电解液添加剂调节稳定SEI膜，用以实现电极材料的高储锂性能。
作者介绍
曹敏花，北京理工大学化学与化工学院教授，博士生导师，教育部新世纪优秀人才，洪堡学者。主要从事能源存储与转化材料的功能导向性设计及电化学机理研究。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater.等期刊上发表SCI论文150余篇。曾获教育部自然科学一等奖、北京市自然科学二等奖等学术奖励。
声明
本文仅供科研分享，不做盈利使用，如有侵权，请联系后台小编删除
“邃瞳科学云”直播服务
“邃瞳科学云"平台正在收集、整理各类学术会议信息，欢迎学会、期刊、会议组织方择优在邃瞳平台上进行线上直播，希望藉此帮助广大科研人员跨越时空的限制，实现自由、畅通地交流互动。欢迎老师同学们提供会议信息（会有礼品赠送），学会、期刊、会议组织方商谈合作，均请联系翟女士：18612651915（微信同）。
投稿、荐稿、爆料：Editor@scisight.cn
扫描二维码下载
邃瞳科学云APP
