DOI：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02247
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将 CO2 捕获溶液（而非气态CO2）直接电化学转化为有价值的化学品可以避免能源密集型 CO2 再生和加压步骤，但此类过程的性能受到 CO2释放缓慢和能耗较高的双极膜（BPM）的限制。在此，我们发现以碳酸氢铵 (NH4HCO3) 为原料的电解槽性能优于常用的碳酸氢钾（KHCO3）电解，这主要是因为它具有良好的热分解性能，可使原位CO2 浓度增加 3 倍。于此，通过用阴离子交换膜 (AEM) 替代 BPM，甲酸盐法拉第效率可提高 23%，电解池电压可降低 35%。然后，我们展示了一个集成的过程，将 NH4HCO3 电解与硝酸盐电还原现场产生的氨捕获 CO2 相结合，其特点是 CO2 捕获剂的利用率高达 99.8%。这种多用途工艺为同时去除氮废物和简化 CO2 捕获和升级提供了可持续途径。
本文亮点
1. 发现直接电还原碳酸氢铵（NH4HCO3）优于传统的碳酸氢钾（KHCO3）。
2. 经济分析直接电解NH4HCO3的优势。
3. 设计连续的过程包含硝还原合成氨，原位CO2捕获产生NH4HCO3，以及电解NH4HCO3到甲酸氨 （NH4HCO2）。
图文解析
示意图1. CO2 捕获和利用一体化过程示意图。该工艺结合了从 NO3− 生产 NH3、通过与 NH3 共吸收捕获废物 CO2，以及从碳酸氢盐电解槽生产增值商品化学品。在 NO3- 电解槽中，空气作为载气将含 NH3的气体吹扫出反应器，进一步捕获水中的 CO2：NH3 和 CO2 之间的酸碱反应 (NH3 + CO2 + H2O → NH4HCO3)。
图二：NH4HCO3 在不同膜的电解槽中的转化以及NH3析出的分析。
图三：不同电池配置的 CO2 电还原生产甲酸的能耗分析。
图四：设计一个连续的过程：NO3−衍生的 NH3 捕获 CO2， 以及 NH4HCO3电解生产甲酸盐的集成工艺。
作者介绍
刘恒洲，博士毕业于美国爱荷华州立大学（导师：李文震教授），现为美国西北大学Edward Sargent课题组博士后。研究方向为电催化生物质转化，CO2捕获和还原等。以第一作者在Energy & Environmental Science、ACS Catalysis， ACS Energy Letters等期刊发表论文7篇。
李文震，爱荷华州立大学化学与生物工程系终身教授、博士生导师，博士毕业于大连化学物理研究所，加州大学河滨分校博士后。研究方向为电催化能源转化和化工品制造。以第一/通讯作者在Nature Catalysis, Energy & Environmental Science, Journal of the American Chemical Society, Applied Catalysis B Environmental, ACS Catalysis, ACS Energy Letters等SCI期刊上发表论文120余篇, 应用15000余次。担任 Energy and Environmental Materials, Engineered Science 和 Chinese Journal of Catalysis编委。
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