第一作者（含共同）：李静静、覃学荣
通讯作者（含共同）：余自友 研究员、鲁统部 教授
通讯单位：天津理工大学
论文DOI: 10.1021/acsnano.5c01268
通过电催化CO2还原技术将CO2转化为碳基燃料和化学品，为实现碳中和目标提供了一条极具前景的减排路径。目前大部分的研究都是采用高纯CO2作为气体原料，而工业烟道气作为CO2的主要排放来源，所包含的CO2浓度较低，约为5~15%。这就意味着需要先对低浓度CO2进行捕获与富集，然后进行电催化CO2还原反应，这将大大增加工艺流程和生产成本。
近日，天津理工大学鲁统部、余自友教授团队在《ACS Nano》发表了基于直接电还原低浓度CO2的综述文章。该综述系统地阐述了低浓度CO2直接电还原技术的最新研究进展及其所面临的未来挑战。这一创新技术，可省去工业烟道气中CO2单独捕获与富集环节，从而显著降低能耗并简化工艺流程，有望实现电催化CO2还原技术的广泛应用。
一．关于利用高纯度和低浓度CO2进行CO2电还原的比较
图1 使用高纯度和低浓度CO2进行CO2RR的比较。
在对比使用高纯度CO2与低浓度CO2进行CO2RR的过程中，两者间的差异显而易见。传统方法往往依赖于高纯度CO2，这不仅成本高昂，而且经济性欠佳。相比之下，若采用稀释的CO2气流作为反应原料，则能够显著简化预处理流程，开辟出一条更为经济和节能的新路径。然而，这一途径的实施并非易事，它要求我们在催化剂的设计与反应微环境的精准调控方面取得突破性进展。
二． 直接低浓度CO2电还原的设计策略
目前进行低浓度电催化CO2还原的设计策略，可以简单总结包括三种。（1）利用多孔、高比面积催化剂，来物理吸附富集CO2，以提高催化剂表面附近的CO2浓度，促进CO2RR动力学。（2）在催化剂表面修饰特定的CO2吸附官能团，来提高与CO2的化学键合作用。（3）与有机分子、聚合物等进行耦合，形成复合催化剂。例如，将Ni-N-C催化剂与离子液体进行复合，利用有机链的物理吸附和咪唑基团的化学吸附作用，协同提高局域CO2浓度。
三．耐O2/SO2等杂质气体CO2RR的设计策略
工业烟气中除了包含N2和CO2外，还包含O2、SO2等杂质气体。而这些杂质气体不仅可能会影响CO2RR的选择性，还可能会影响催化剂的结构和使用寿命。因此发展抗杂质气体毒化的设计策略显得尤为重要。
(1) O2的还原反应相较于CO2RR，具有更正的还原电位，因此更容易发生。例如，在含4% O2的模拟烟气中，Sinton团队巧妙地设计了一种亲水性纳米孔涂层。这种涂层能够降低O2的传输速率，使其相较于CO2的传输速率降低了整整10倍。得益于这一设计，Cu催化剂生成多碳产物的效率得到显著提升。
(2) 相较于O2杂质，SO2杂质对催化过程的影响更为错综复杂。例如，焦锋教授等人发现SO2杂质对Ag、Sn和Cu催化剂在CO2RR中的性能及结构影响各不相同，其中Cu催化剂因易于生成不可逆的硫化物而导致产物的选择性发生显著改变。
四．低浓度CO2电还原的挑战与展望
虽然直接低浓度CO2电还原已经取得了不错的进展，但仍面临着巨大挑战。（1）需要发展更加有效的策略实现低浓度CO2电还原，提高CO2的富集效果和增加产物的选择性；（2）需要理解在杂质气体下CO2电还原的催化机理，这将有利于设计更多耐杂质气体毒化的CO2电还原催化剂；（3）需要发展酸性条件下的低浓度CO2电还原，用来降低碳损失，实现CO2的充分利用。
鲁统部教授简介：国家杰出青年科学基金项目获得者，全国五一劳动奖章获得者。主要从事人工光合作用催化剂的研究，包括光电催化分解水制氢催化剂、二氧化碳还原催化剂等。先后主持国家重点研发计划课题、国家科技重大专项、国家杰出青年基金项目、国家基金重点项目及面上项目、科技部“973”计划项目子课题等。已在包括Nat. Catal.、Nat. Synth.、Nat. Commun.、PNAS、Sci. Adv.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.等高水平期刊发表论文400余篇，出版专著《人工光合作用催化剂》。现任中国化学会二氧化碳化学专业委员会首届主任，天津市化学会副理事长，天津理工大学学术委员会副主任，中国化学会无机化学、晶体化学、绿色化学和分子筛专业委员会委员，“新能源材料”创新学科引智基地负责人，“材料微结构”教育部国际合作联合实验室主任，国内外7个杂志副主编和编委等。
余自友研究员简介：2017年在中国科学技术大学获得博士学位，导师为俞书宏院士。2021年加入天津理工大学。主要围绕电解水制氢、氢燃料电池、以及电催化CO2还原等电催化剂的设计与合成开展工作，以第一或通讯作者（含共同）在Nat. Commun.（4篇）、Angew. Chem.（3篇）、J. Am. Chem. Soc.（2篇）、Adv. Mater.、ACS Nano、EES等期刊发表多篇高水平论文，其中ESI高被引论文7篇，并获授权中国发明专利7项。先后主持国家自然科学基金面上和青年项目、安徽省自然科学基金青年项目、博士后基金特别资助和面上资助等项目。入选J. Mater. Chem. A期刊“2024新锐科学家”和天津理工大学“英才培养计划”。担任eScience和Chin. Chem. Lett.期刊青年编委。
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