论文DOI：10.1038/s41467-022-32678-2
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长期以来，环境大气中的臭氧（O3）一直威胁着人类健康，高性能O3分解催化剂的合理设计具有重要意义却极具挑战性。本工作展示了一系列同构双金属金属有机框架（MOFs），PCN-250(Fe2M)（M = Co2+, Ni2+, Mn2+），在催化臭氧分解上具有应用潜力。尤其，PCN-250(Fe2Co)在室温0-80%相对湿度下，对含1 ppm O3的连续空气流具有100%的O3去除效率。PCN-250(Fe2Co)室温下在水中浸泡30天、暴露于环境空气4个月，或在接触较高浓度O3（50 ppm）100小时后，孔隙率和晶体结构保持不变，且其对O3催化分解的能力不受影响。基于实验结果和DFT计算，作者提出了PCN-250(Fe2Co)在干、湿条件下催化分解O3的反应机理。研究表明，PCN-250(Fe2Co)的高催化活性归功于开放的Co(II)位点及其开放的多孔结构。此外，在约10 pa的低压下，PCN-250(Fe2Co)对众多VOCs表现出很高的吸附容量，这些VOCs不仅自身是有害的空气污染物，也是环境空气中生成O3的主要前体物质。
背景介绍
臭氧是一种常见的空气污染物。尽管臭氧氧化性强、反应活性高，但其本身相对稳定，在环境空气中通常的存在浓度（ppb级别）下，几乎不会自发分解为氧气。长期暴露在含有即使微量O3的环境中，也可能会引发呼吸系统和心血管系统疾病。近年来，全球各地严重的O3污染发生频率有上升态势，因此，为保护生态环境和人类健康，O3污染防控相关研究具有重要意义。
研究出发电
在过去的几十年里，使用过渡金属（Mn、Fe、Co、Ni、Cu等）氧化物催化臭氧分解已经取得了许多进展。MOFs因其可调的结构和多样化的功能作为催化剂在众种催化反应中备受关注，也包括臭氧分解反应。此外，与过渡金属氧化物相比，MOFs具有多孔性，因此不仅可以在内孔表面提供更多的催化活性位点，也有可能成为先进的多功能材料，在分解O3的同时通过吸附去除空气中的其他污染物分子。
图文解析
图1 双金属MOF PCN-250(Fe2Co)作为多孔催化剂用于O3和VOCs去除。
图2 PCN-250和其他对比材料的臭氧去除效率：三种双金属MOFs的臭氧去除效率高于单金属的PCN-250(Fe3)；PCN-250(Fe2Co) 的去除效率高于其他经典的臭氧去除材料，包括α-Fe2O3、Co3O4、CoFe2O4、活性炭和MIL-100(Fe)；PCN-250(Fe2Co)在宽湿度范围均具备优异的臭氧去除能力。
总结与展望
综上所述，本工作证明了同构双金属MOFs PCN-250(Fe2M) 作为高性能多孔催化剂在O3分解和去除VOCs方面具有应用潜力。尤其，PCN-250(Fe2Co)展现出了优异的O3催化活性、高稳定性以及VOCs吸附去除性能。基于DFT计算，作者提出了PCN-250(Fe2Co)在干、湿条件下催化分解O3的反应机理。这项研究为开发用于空气污染控制的新材料开辟了一条新途径。
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