通讯单位：华南理工大学、暨南大学、广州市净水有限公司
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传统的污水处理技术不能有效降解药品和个人护理用品，会产生潜在生态安全和人类健康问题。本研究通过构建介孔Si-O-Fe骨架作为硬模板负载g-C3N4纳米片，成功制备三维g-C3N4/Fe-MCM-48磁性半导体材料。11分钟内模拟太阳光/g-C3N4/Fe-MCM-48/O3对阿奇霉素的降解率接近100%，模拟太阳光/g-C3N4/Fe-MCM-48/O3对阿奇霉素的动力学常数是模拟太阳光/g-C3N4/O3的9.2倍。此外，还研究不同pH值和铁含量对阿奇霉素降解的影响，对阿奇霉素的光催化/臭氧氧化降解途径和反应机理进行全面探讨。采用铁掺杂法显著提高催化剂的稳定性和可回收性，研究证明g-C3N4/Fe-MCM-48在实际废水处理中具有良好的应用前景。
背景介绍
阿奇霉素（AZY）是一种应用广泛的抗生素，其降解难度高于其他大环内酯类抗生素，国内一些污水处理厂报道AZY在废水中的去除效率最低（约6.3%）。光催化/臭氧氧化是一种新型的氧化技术，对难降解污染物具有较高的去除效率，光催化与臭氧氧化的协同作用产生大量的氧化活性物质（ROSs，如羟基自由基、超氧自由基、光生空穴等），并能有效抑制氧化过程中溴酸盐等有害物质的产生。
g-C3N4作为一种无金属有机聚合物和可见光驱动的半导体材料，因其无毒无害、廉价易得、良好可见光响应和稳定物理化学性质等优点而受到广泛关注。近年来，针对g-C3N4光生载流子复合率高、可见光利用率低的缺点，改性方法主要集中在贵金属掺杂、非金属掺杂和合成异质结等。研究表明，增大g-C3N4比表面积和引入Fe原子，可以显著提高光催化和臭氧氧化的催化活性。与其它介孔分子筛相比，MCM-48具有高度交织和分叉的独立孔道结构，可以克服Fe掺杂过程中孔道堵塞和坍塌缺陷，MCM-48两个独立的三维孔道体系为光催化/臭氧氧化提供良好的传质效率。
此外，在催化反应过程中，MCM-48表面出现大量的金属氧化物时，虽然会产生大量的路易斯酸性位点，但负载金属很容易溶解在水中。本研究通过在MCM-48骨架中掺杂廉价的Fe原子合成Fe-MCM-48，再将g-C3N4纳米片包裹在Fe-MCM-48表面，得到了三维g-C3N4/Fe-MCM-48催化剂。g-C3N4/Fe-MCM-48具有独特且稳定的微观结构，不仅生成丰富ROSs促进催化反应，而且良好的磁特性有利于催化剂的回收利用。g-C3N4/Fe-MCM-48作为一种新型环境功能材料，本文还对其物理化学性质进行系统研究，探索模拟太阳光/g-C3N4/Fe-MCM-48/O3对AZY的降解效果、路径和机理。
图文解析
图1. g-C3N4/Fe-MCM-48的微观结构：g-C3N4/Fe-MCM-48为直径500 nm的球型状，内部维持MCM-48良好独特孔道结构，未观察到含铁化合物的晶体衍射象。
图2. g-C3N4/Fe-MCM-48所含5种元素的化学状态分析
图3. g-C3N4/Fe-MCM-48的光化学性质：g-C3N4/Fe-MCM-48对占太阳光能量46%的可见光吸收性能优异，光生载流子复合率极低，光化学性能稳定，电化学阻抗低。
图4. 不同体系降解AZY的速率比较：公式计算得到g-C3N4/Fe-MCM-48的光学厚度是g-C3N4的2倍，模拟太阳光/g-C3N4/Fe-MCM-48/O3的降解速率常数是模拟太阳光/g-C3N4/O3的9.2倍，协同因子达到8.6。
图5. 影响因子分析和循环使用实验：g-C3N4/Fe-MCM-48具有良好的稳定性和磁特性，有利于催化剂磁性回收和循环使用。
图7. 降解机理：良好协同效应显著提高光生载流子和臭氧利用效率，产生丰富的光生空穴、羟基自由基等氧化活性物质，在氧化降解AZY过程中展现出优异性能。
总结与展望
本文成功合成具有独特三维结构的g-C3N4/Fe-MCM-48，并研究其在光催化/臭氧氧化AZY中的催化活性。以g-C3N4/Fe-MCM-48为催化剂的光催化/臭氧氧化工艺可有效降解AZY，其中模拟太阳光/g-C3N4/Fe-MCM-48/O3在11分钟处理AZY的去除率接近100%（协同因子达到8.6），而模拟太阳光/g-C3N4/O3仅为37.3%。主要是由于掺杂在MCM-48骨架中的Fe原子均匀地镶嵌在三维g-C3N4纳米片中，并被用作良好的电子受体，促进光生载流子的分离和O3的分解，比表面积的增加和Fe的存在均有助于光催化与臭氧氧化的协同作用。本研究对g-C3N4/Fe-MCM-48的物理化学性质和光催化/臭氧氧化机理进行系统探讨。g-C3N4/Fe-MCM-48在光催化/臭氧氧化过程中表现出良好的稳定性和可回收性，可广泛应用于种类复杂的污水环境，为AOPs处理实际污水提供了新的视角。
项目支持：本研究得到国家自然科学基金面上项目（No.52270105）和国家重点研发计划项目（No. 2019YFC0408605）支持。
第一作者介绍
凌宇，华南理工大学资源与环境专业博士，研究方向为资源与环境管理、污水控制技术，硕博期间参与国家级项目6项、省部级项目7项，在Applied Catalysis B：Environmental、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials等顶级期刊发表论文10余篇（其中一作5篇），以第一发明人申请/授权国家发明专利3项（其中授权1项）。
通讯作者介绍
黄少斌，华南理工大学环境与能源学院教授，博士生导师，广东省生态透析环境治理工程技术研究中心主任，近年来主持国家基金5项，国家基金广东省联合基金重点项目1项，国家重点研发项目子课题1目，国家教育部留学人员基金1项，中加国际合作项目3项，省级科研项目12项，以及多项环境与化工领域企业研究课题。领导的团队主要研究与应用领域包括：好氧硝化反硝化现象在高效生物过滤城市污水和工业废水脱氮领域的研究与应用，建立首个工业烟气生物过滤脱硝系统；高效生物过滤脱除VOC和除臭的研究与应用，高效生物过滤技术用于河涌和湖水等湿地的治理与修复，以及污染水体中硫化氢等恶臭气体和温室气体（如NOx等）的释放及控制，为进一步从源头控制大气污染物释放奠定良好研究基础；市政污泥和工业污泥的减量化资源化，生物质固废热解制备可燃气、液体和固体燃料的研究与产业化，高效生物膜废水处理与回用技术研究；可生物降解改性天然高分子材料和多种环境功能材料研究与开发应用等；部分光催化材料性能卓越，能在短时间内快速降解水相和气相中的有机污染物。初步形成科研与科技成果应用之间的良性循环，多项环境工程和环境功能材料领域的专利成果得到转让和推广应用。在中外刊物发表论文超240篇，SCI收录论文超130篇，主持取得6项省级研究成果，获国家授权发明专利44项。
文章来源
Y. Ling，H. Liu, B. Li, B. Zhang, Y. Wu, H. Hu, D. Yu, S. Huang. Efficient photocatalytic ozonation of azithromycin by three-dimensional g-C3N4 nanosheet loaded magnetic Fe-MCM-48 under simulated solar light. Applied Catalysis B: Environmental, 324 (2023) 122208.
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