第一作者：Wan Ru Leow, Simon Völker, Raoul Meys
通讯作者：Edward H. Sargent, André Bardow, Wan Ru Leow
论文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-37382-3
化学品制造工业是温室气体最大的排放来源之一。超过一半的相关排放物来自于氨和含氧化合物（例如甲醇、乙二醇和对苯二甲酸）的生产。作者探讨了电解槽系统的影响，该系统可以将电供能阳极碳氢化合物转化为含氧化合物与水中的阴极 H2 析出反应相结合。作者发现，只要开发出具有高选择性的阳极碳氢化合物到含氧化合物的转化途径，其温室气体排放量与基于化石燃料热催化的 NH3 和含氧化合物制造相比，最多可减少 88%。作者认为，对于实现温室气体排放净减少，低碳电力并不是强制性的。在当今美国或中国，即使使用化石燃料发电的电力（每兆瓦时），全球化学工业的排放量也可以减少多达 39%。最后，作者为希望从事这一研究方向的研究人员提出了更深层次的建议。
化学品制造是温室气体 (GHG) 的主要排放源之一，占全球工业排放量的 18%。在这些化学品排放中，85% 来自化石能源和原料的大量消耗。 15% 是由于当今热化学生产方法的选择性不完善而直接排放的。例如，很大一部分碳氢化合物原料在整个过程中被氧化生成二氧化碳 (CO2)，而不是生成所需的氧化产物。因此，要完全实现碳中和，仅仅将能源从化石燃料转换为可再生能源是不够的。研究人员必须用不会将碳氢化合物氧化成二氧化碳的替代路线，来取代现有的工艺路线。在所有化学品中，超过 50% 的温室气体排放来自于氨 (NH3)、甲醇、环氧乙烷、乙二醇、环氧丙烷、苯酚和对苯二甲酸等化合物的生产。除了氨，其余的化合物的化学成分含有氧。因此，专门研究制造这些化学品的新工艺，可以在减少温室气体净排放方面产生重大影响。
图 1. 化学品制造对全球气候的影响。 A 热催化碳氢化合物转化为含氧化合物过程的概念示意图，以及通过甲烷重整和水煤气变换反应生产H2的概念示意图。 B 2030年化工行业温室气体年排放量。 C NH3 制造和碳氢化合物氧化中的排放来源分类；包括原料、直接排放、废物处理、热能和电力。
图 2. 阳极碳氢化合物转化为含氧化合物的温室气体减排。 A 水电解和耦合电解槽技术的最大温室气体减排效率（每兆瓦时电力）。 B 一种在环境条件下将阴极析氢反应与阳极碳氢化合物转化为含氧化合物的电解槽系统。 C NH3 制造和碳氢化合物转化为含氧化合物的排放量比较，包括以下四种途径：(1) 继续使用基于化石的技术，(2) 仅使用可再生能源的电力，不进一步改变制造过程，(3) 将 H2 生产转变为可再生能源驱动的水电解，以及 (4) 包含可再生能源驱动的耦合电解槽技术。 D 在具有不同碳强度的电力供应时，上述途径的年度排放量。
图 3. 最先进的阳极氧化反应。 A 报告的最先进阳极氧化反应的电流密度和法拉第效率。 B 阳极直接氧化与氧化还原介质。 C 最近报道的碳氢化合物阳极氧化法拉第效率和电流密度的比较。 D 基于具有不同碳强度的电力供应时，采用不同能源效率的耦合电解槽技术的年度排放分析。
图 4. 阳极碳氢化合物氧化必须达到的技术目标，和用于实现这些目标的策略。 A 对所需产品的漏斗选择性。 B 阳极部分碳氢化合物氧化示意图。 C 阳极碳氢化合物转化为含氧化合物与析氧反应之间的产物灵活性。
总的来说，由于高产量和温室气体排放，作者认为，碳氢化合物转化为含氧化合物的电气化对于减少化学工业碳足迹具有重大影响。本论文的主要目的是评估在温和条件下，将阳极碳氢化合物转化为含氧化合物与阴极析氢反应 (HER) 相结合的电解槽系统。作者发现，通过将原本会在低价值 O2 析出反应 (OER) 中消耗的能量，用于合成更高价值的含氧化合物，可以最大限度地利用电力来生产高附加值化学品。作者通过前瞻性生命周期评估 (LCA)，分析了与热催化过程相比的温室气体减排潜力。该策略不同于之前的一些 LCA 工作，这些工作侧重于碳捕获和利用技术，以实现碳循环来减少与化学工业相关的排放。目前的 LCA 模型提供了碳排放的下限，展示了实施耦合电解槽系统时的最佳情况。可以看出，一旦开发出碳氢化合物到含氧化合物的阳极转化，并实现更高的选择性，温室气体排放量最多可减少 88%。低碳电力并不是实现温室气体排放净减少的强制性要求。在今天的美国和中国，作者发现，即使使用化石燃料发电的电力（定义为每兆瓦时电力的碳足迹），全球化学工业的排放量也可以减少 39%。对于区域生产设施，全球约 18% 的化学生产工厂会同时进行 NH3 制造和碳氢化合物部分氧化成含氧化合物。这些工厂可以作为实施耦合电解槽技术的目标。最后，作者讨论了工业需求与当今电化学研究之间的差距，以及研究界如何开发电催化剂和反应条件以实现这些新的电解槽技术。
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