研究概要：
活性氧（ROS）是一类在地球环境和生命体系中普遍存在的重要活性物种，参与了金属元素的地球化学循环、污染物的降解和转化，以及生态系统中的氧化还原平衡。其中，超氧自由基因其独特的氧化还原特性，被认为是驱动诸多环境反应的关键中间体。目前学界普遍认为超氧自由基（O₂˙ˉ）主要来源于光化学过程或微生物作用，本研究发现即使在黑暗条件下水-固界面碰撞可自发诱导O₂˙ˉ的产生，且产生O₂˙ˉ浓度可达纳摩尔水平，与经典光化学途径相当，具有不可忽视的环境意义。
研究发现：水体与固体表面碰撞时，即使在黑暗条件下也能自发生成O₂˙ˉ，揭示了环境中一种新的活性氧生成途径，为理解自然界的氧化还原过程提供了新视角。研究通过化学发光检测、同位素标记、电子顺磁共振，KPFM等多种手段系统探讨其生成机理，揭示了水滴与固体界面碰撞时能够发生电子转移，从而将水中溶解氧还原为O₂˙ˉ。这一过程完全不依赖外界光照，而是由水固界面电子转移和水滴自身的动能驱动。为了模拟真实自然情境，选择雨滴与不同矿物表面碰撞作为研究对象，发现蒙脱石、伊利石和高岭石等常见矿物表面均能在雨滴冲击下产生O₂˙ˉ。不同矿物由于表面官能团差异，O₂˙ˉ的生成量也有所不同，其中蒙脱石表现最为显著。通过对O₂˙ˉ衰减动力学和寿命进行研究，发现雨滴-矿物界面碰撞诱导产生的O₂˙ˉ的寿命可达秒级，足以参与后续氧化还原反应。这意味着在自然界的雨水、瀑布、海浪等场景中，O₂˙ˉ可能普遍存在并持续影响环境过程。这一发现突破了“光照或微生物作用”主导的框架，扩展了人们对自然界活性氧来源的传统认知，为理解地球系统中的氧化还原化学注入了新的思路。
水–固碰撞界面自发生成超氧自由基的实验证据
核心PI
王亚韡(wěi) |
中国科学院
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1、国家自然科学基金面上项目, 我国典型区域氯化石蜡的环境行为及转化机理研究，112777183，2017/09/26-2021/12/31, 65万，主持；
2、国家自然科学基金杰出青年科学基金，2017/01-2021/12，400万，主持；
3、国家自然科学基金面上项目，21477141，我国北方地区普通居民短链氯化石蜡的暴露途径及健康风险研究，2015/01-2018/12，90万，主持；
4、国家973项目，2015CB453100，新型持久性有机污染物的区域特征、环境风险与控制原理研究，2015/01-2019/12，负责经费：158.8万，参加；
5、中国科学院战略性先导科技专项B类子课题，XDB14010402，新型有机污染物的POPs特性甄别及环境行为研究，2014/01-2019/12，其中2015年负责经费：90万，主持；
赵利霞 |
中国科学院
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简介：
赵利霞，中国科学院生态环境研究中心研究员，博士生导师。2005年毕业于中国科学院生态环境研究中心获博士学位，同年进入该中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室工作。主要从事环境污染物纳米发光分析及其降解转化过程中高毒性中间体的动态追踪研究。以提高灵敏度和特异性为目标，研究环境污染物快速、高通量发光分析新方法和反应新机制；以化学发光分析方法为基础，研究环境污染物光催化降解转化过程中自由基、高毒性中间产物等关键中间体的动态跟踪及其生物效应，为揭示污染物降解转化机制及其毒性风险的快速评价提供新技术和新仪器。曾获Nanoscience Awards 2015年度奖，中国科学院院长优秀奖。
研究及招生方向：
1、活性氧介导的污染物转化分析及毒性风险
2、环境分析化学
3、环境污染物纳米发光分析及其降解
4、污染物降解转化机制研究
主要科研项目：
1、国家自然科学面上基金：氯酚光催化降解毒性中间产物生成阻断动态研究及其机制探讨（21876184）
2、国家自然科学面上基金：基于化学发光的卤代酚降解动态机制研究及其毒性风险评价（21677152）；
3、国家自然科学面上基金：纳米粒子增强单线态氧通道均相化学发光免疫研究及其在环境雌激素类物质中的应用（21177138）；
4、国家自然科学青年基金：纳米粒子催化降解环境有机氯代物的化学发光行为及其机制研究（20907060）；
5、国家自然科学基金面上项目：分子印迹磁性纳米材料的制备及其在环境中的应用（20575073）；
6、中科院仪器装备项目：环境雌激素检测用化学发光免疫分析仪研究（YZ0632）；
7、国家重点基础研究发展计划（973计划）课题2之子课题：化学发光对TiO2光催化降解卤代物过程中界面活性氧研究（2010CB933502）；
8、国家重大科研仪器研制项目：高通量多功能成组毒理学分析系统（21527901）；
文章信息：
上述研究成果发表于国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》。中科院生态环境研究中心直博生许金为文章第一作者，赵利霞研究员和王亚韡研究员为论文共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金及新疆自治区重点研发项目的支持。
论文发表：
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