第一作者：王泽芬
通讯作者：阳梅、刘备、卢周广、林志群
通讯单位：湘潭大学
论文DOI：doi.org/10.1002/anie.202515133
传统的线性粘结剂在充放电过程中难以应对硅颗粒的体积变化，导致电极结构不稳定，从而影响电池的循环寿命和长期稳定性。合理设计和开发新型高性能粘结剂已成为锂离子电池关键材料研发的重要发展方向之一。湘潭大学阳梅副教授和刘备副教授联合南方科大卢周广教授和新加坡国立林志群教授，从分子化学和产品工程的角度出发，提出一种多齿分子锚策略，用于合成自适应水性粘结剂。他们发现2,2-二(羟甲基)丁酸（BHB）具有非常特殊的分子旋转特性，可以促进多齿锚定效应，与传统线性粘结剂动态交联后能有效应对硅负极在充放电过程中的体积变化。得益于充分的空间自由度以及动态可逆粘附机制，所制备的Si基负极展示了优异的结构和界面稳定性，所组装的NCM811/Si/C全电池表现出出色的电化学性能和循环稳定性。此外，这种多齿分子锚定策略可进一步扩展，以开发其他自适应粘结剂（如BHB/PVA、BHB/CMC等）。
1) 一种新颖的多齿分子锚及其良好的增强效果：首次利用多齿分子锚BHB与传统线性粘结剂动态交联制备自适应水性粘结剂。由于BHB具有非常特殊的可自由旋转特性，所制备的粘结剂具有强大的3D动态粘弹网络结构，表现出出色的自修复和自适应特性。
2) 良好的普适性：BHB对多种传统线性粘结剂（PAA、PVA、CMC等）均具有良好的增强效果，或可广泛应用于开发多种自适应水性粘结剂。
3) 探讨了BHB分子旋转特性（包括构型构象、旋转角度、HOMO-LUMO间隙等）对键合特性的影响。结果表明，具有高旋转自由度的BHB可以通过构象变化吸收Si基负极的体积膨胀应力，防止粘结剂网络发生不可逆破坏。此外，这种自由旋转的特性也削弱了PAA分子内羧基之间的强相互作用，提高了分子链的舒展性，有利于其动态响应能力的维持。
图1. 自适应粘结剂BHB/PAA的作用机制示意图。
图2. 多齿分子锚的转动自由度计算及BHB/PAA基电极的结构表征。
Zefen Wang, Mei Yang*,Yijiang Liu, Huaming Li, Duanguang Yang, Bei Liu*, Zhouguang Lu* and Zhiqun Lin*, Freely-Rotatable Multidentate Molecular Anchor Enables Self-Adaptive Aqueous Binders for Lithium-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202515133.
https://doi.org/10.1002/anie.202515133
阳 梅，湘潭大学副教授，硕士生导师，湖南省高分子学科专业委员会委员。主要研究方向为聚合物粘结剂以及高性能电极材料的设计合成及其在能源存储和转换领域中的应用。曾获得2018年湖南省优秀博士学位论文、湖南省专利一等奖、湖南省科技进步三等奖、湖南省第12届自然科学优秀学术论文一等奖，在Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal., B, Energy Storage Mater.等刊物上发表论文30余篇，获授权国家发明专利10余件。
刘 备，湘潭大学副教授，硕士生导师，中国化工学会储能工程委员会超级电容器及关键材料学术委员。湘潭大学高分子化学与物理专业博士，湖南大学材料工程专业博士后，主要研究方向为共价三嗪框架材料、多孔碳纳米材料的合成与新能源存储。主持国家自然科学基金、湖南省自科基金等项目6项，以第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Small等国际知名期刊上发表论文20余篇，其中ESI高被引论文2篇，单篇最高被引600余次，获授权国家发明专利7件。
卢周广，南方科技大学材料科学与工程系长聘教授，英国皇家化学会会士，深圳市鹏城学者特聘教授。主要从事先进能源材料的分子设计、精准合成、结构调控和电化学反应机理研究。迄今在Nat. Commun., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc和J. Am. Chem. Soc等期刊发表SCI论文200多篇，总他引1.5万多次，高频H指数72。申请和授权国家发明专利三十多项。获得2022年度深圳市和广东省自然二等奖，2021年开始连续入选全球前2%顶尖科学家榜单。现任Nano Research和《稀有金属》编委，中国储能与动力电池及其材料专业委员会副秘书长。
林志群，新加坡国立大学化学与生物分子工程学教授，研究方向包括太阳能电池、光催化、电催化、电池、嵌段共聚物、共轭聚合物、功能纳米晶体、具有多层次结构的组装材料以及其表界面性质等。迄今以通讯作者身份在Science, Nat. Nanotech.，Nat. Synth., PNAS, Sci. Adv., Nat. Commun.等学术刊物上发表了超过400篇同行评审期刊文章（h指数为121），19个专著章节，9部书籍。目前担任Nano Energy联合主编。
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