第一作者：李镰岑、许浩田
通讯作者：钱光付博士、陈金丽博士、Panagiotis Tsiakaras教授
通讯单位：广西大学轻工与食品工程学院
论文DOI：https://doi.org/10.1002/adma.202512658
近日，广西大学轻工与食品工程学院王双飞院士团队钱光付博士联合华中科技大学陈金丽博士、希腊色萨利大学Panagiotis Tsiakaras教授，提出一种基于木材碳支撑的Ni3Fe/MoO2异质结构电催化剂（Ni3Fe/MoO2/CW），成功解决了高电流密度下析氢/析氧动力学缓慢及气液传质受限的难题。该工作以“MoO2‐Mediated Ni-Fe Bond Contraction and Electronic Modulation in Ni3Fe Alloy for Efficient Water Electrolysis at High‐Current‐Densities”为题，发表于Advanced Materials（DOI: 10.1002/adma.202512658）。
电解水制氢是实现碳中和的重要路径。然而，NiFe合金催化剂虽在析氧反应中表现优异，却受限于析氢反应动力学差、气泡堆积等问题，难以在工业电流密度下稳定运行。因此，如何在分子层面调控Ni-Fe电子结构，并改善界面气液传输，是催化领域的关键挑战。
针对以上挑战，钱光付博士利用木质纤维的优势构筑了负载于三维碳化木材上的Ni3Fe/MoO2异质结催化剂。通过引入MoO2诱导Ni-Fe键长收缩并实现界面电子转移，从而优化催化剂的电子结构和反应中间体吸附行为，大幅提升反应动力学，实现了优异的活性和耐久性，为开发高效木质纤维碳基电催化剂、推动绿色氢能产业化提供了新思路。
图1：催化剂的合成与物性表征
要点：
1. 通过真空浸渍、溶剂热和氢气还原，成功构建Ni3Fe/MoO2异质结负载于三维木碳骨架。
2. 形成的多孔三维纳米片-颗粒结构提供丰富活性位点和传质通道。
3. MoO2引入后诱导Ni3Fe晶格压缩，形成界面应变调控。
图2：催化剂的电子结构
要点：
1. XPS显示Ni/Fe结合能正移，Mo负移，电子从Ni3Fe向MoO2转移。
2. XAFS表明Ni-Fe键长缩短，Fe-Mo-O配位单元形成，促进电荷重新分布。
3. MoO2引入实现电子结构与局域配位环境的双重优化。
图3：HER/OER理论计算
要点：
1. d带中心更靠近费米能级，提升HER/OER中间体吸附调控能力。
2. Ni3Fe/MoO2对H*的吸附吉布斯自由能接近零，有利于快速吸脱附。
3. 水分解能垒显著降低，有利于加快Volmer-Heyrovsky步骤。
4. OER能垒降低，并通过Ni-O-Mo键优化反应路径。
图4：电化学性能
要点：
1. HER过电位为45/342 mV（-10/-750 mA cm-2），OER过电位为251/306 mV（300/1000 mA cm-2）。
2. 性能媲美Pt/C（HER）和RuO2（OER），且优于大多数已报道过渡金属催化剂。
3. 在阴离子交换膜电解槽中，仅需2.069 V即可维持1000 mA cm-2，并稳定运行24 h。
图5：亲液疏气性
要点：
1. Ni3Fe/MoO2/CW表面表现出超亲水和超疏气性。
2. 气泡平均直径远小于对比样，快速脱附不堆积。
3. 多孔木碳网络+表面化学赋予优异传质与界面稳定性。
本研究通过MoO2诱导的Ni-Fe键收缩与电子结构调控，成功突破了NiFe基催化剂在高电流密度电解水中的动力学瓶颈，并借助木材衍生碳三维多孔骨架实现了优异的传质与稳定性，不仅在基础科学层面揭示了界面耦合作用的深层机制，也为生物质资源的高值化利用开辟了新路径。值得强调的是，该催化剂在千毫安级电流密度下依然能够保持长期稳定运行，展现出向工业化规模推广的巨大潜力。这一策略兼顾了绿色合成、低成本和高效率，未来有望广泛应用于清洁制氢、可再生能源转化以及绿色化工等领域，为构建可持续氢能社会和实现“双碳”目标提供有力支撑。
钱光付博士课题组近年来专注于木质纤维碳基电催化剂、金属基电催化剂的研究，取得了多项突破性进展。团队成果发表在Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B: Environmental and Energy等顶尖学术期刊，对推动木质纤维资源高值化利用和绿色氢能产业化方面具有重要意义。
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