第一作者：刘备
通讯作者：张世国、陈日
通讯单位：湖南大学，广东技术师范大学
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202523986
近期，湖南大学张世国教授团队提出一种动态键合驱动亚甲蓝-纤维素自组装策略，成功制备出氮/硫共掺杂的碳泡沫用于一体化水处理与超级电容器。利用亚甲蓝染料（MB）作为氮/硫源和结构导向剂，通过其噻嗪环与可旋转叔胺基团与纤维素形成动态氢键网络，驱动三维交联结构的自组装，经热解成功获得三维互连多孔结构的氮/硫共掺杂碳泡沫材料，并系统研究了多孔结构与氮/硫掺杂的协同效应对MB染料吸附及超级电容器性能的影响。理论及实验结果表明，NSPC-700具有优异的MB吸附容量（302.2 mg g-1），吸附MB后的复合材料材料（MNSPC-700）在0.5 A g-1电流密度下表现出高质量比电容（408 F g-1）和高体积比电容（494 F cm-3）。组装的水系和有机系超级电容器分别展现出优异的倍率性能和超高的能量密度。
该成果以湖南大学为第一完成单位，材料科学与工程学院刘备博士后为第一作者，张世国教授为通讯作者；广东技术师范大学陈日教授为共同通讯作者。
开发兼具染料吸附功能与优异电化学性能的双功能材料，为协同解决污染控制与资源利用问题提供了极具前景的路径。多孔碳材料因其优异的比表面积、高孔隙率、良好的热稳定性、出色的导电性、相对低廉的成本以及较高的物理吸附能力而备受关注，这使得它在染料去除和超级电容器电极领域展现出高度的通用性。杂原子掺杂工程能够通过引入自旋/电荷密度重排优化碳基体的电子性质，而借助杂原子调控的表面化学可显著改善吸附能量与离子扩散路径。设计具有高密度活性位点的三维互连多孔碳基体，是实现染料吸附与超级电容器双重功能的关键。
巧妙的是，碳材料对染料的吸附过程可视为一种原位功能化策略，通过负载染料分子能够赋予材料新颖的表面特性。大多数有机染料（如亚甲基蓝、甲基橙和刚果红）富含丰富的氮、氧、硫等杂原子，这些位点可作为大量氧化还原活性中心，使得碳基体在净化含染料废水的同时，能够显著提升其电化学性能。这一整体性方法完美契合“变废为宝”的环境可持续理念，同步实现废水修复与高附加值电极材料的制备，体现了功能材料设计的创新进展。
图1. 研究背景与意义及论文构思。
1. 首创动态键合驱动自组装策略：首次利用亚甲蓝与纤维素间的动态可逆氢键作用，实现了氮/硫共掺杂三维多孔碳泡沫的可控构筑，为双功能碳材料设计提供了新思路。
2. 双功能性能协同强化：材料兼具优异染料吸附容量（302.2 mg g-1）与卓越电化学性能（质量比电容408 F g-1，体积比电容494 F cm-3），实现了污染治理与储能应用的高效统一。
3. 器件性能突出：基于材料组装的水系与有机系超级电容器均展现出高能量密度（88.01 Wh kg-1）和优异倍率性能（100 A g-1下容量保持率76.28%），体现了从材料设计到器件应用的完整创新链条。
4. “以废治废，原位增值”的可持续材料设计新路径：将染料吸附转化为碳材料的原位修饰过程，利用染料分子所含杂原子构建活性位点，同步实现废水净化与电极性能提升，开辟“污染资源化”新材料设计路径。
动态键合驱动自组装：基于亚甲基蓝-纤维素构筑掺杂碳泡沫：
图2. MNSPC-700的合成示意图及亚甲基蓝驱动纤维素衍生物的自组装机制。
动态键合驱动自组装机理分析及碳泡沫的表征：
图3. (a) 静电势分布与扭转角势能曲线，(b) 亚甲基蓝的分子轨道图。(c) NSPC-700的红外光谱，(d) N2吸附/脱附等温线，(e) XPS全谱，(f) N 1s，(g) O 1s及(h) S 2p谱图。
图4. NSPC-700的形貌结构表征：(a-c) NSPC-700的压缩-恢复过程，(d-f) 分别对应压缩-回复过程中NSPC-700内部微观结构的SEM图像，(g-h) TEM图像，(i) HR-TEM图像，(j) 元素分布图。
染料废水净化性能及净化机理研究：
图5. (a) NSPC-700在不同pH下的Zeta电位，(b) 吸附剂量对吸附性能的影响，(c) 吸附等温线热力学曲线，(d) 伪一级与伪二级动力学非线性拟合，(e) 不同吸附剂在NaCl溶液中对MB的吸附容量及选择性，(f) NSPC-700与近期报道的碳材料吸附性能比较，(g) NSPC-700在五次循环中的重复使用性，(h) NSPC-700对MB和Na+的吸附机理示意图。
电容性能及储能机制分析：
图6. SPC-700、NSPC-700、MSPC-700及MNSPC-700电极在6 M KOH电解液中电容性能的比较。(a) 在10 mV s-1扫描速率下测试的CV曲线。(b) 在0.5 A g-1电流密度下测试的GCD曲线。(c) 碳泡沫本身、N/S共掺杂工程及MB吸附对电容的贡献。(d) 扫描速率从1至20 mV s-1范围内的CV曲线。(e) 5 mV s-1下的CV曲线，其中阴影区域表示电容贡献，其余为扩散控制贡献。(f) 峰值电流对数与扫描速率对数之间的线性关系。(g) 描述不同扫描速率下CV曲线演化的等高线图。(h) 电容贡献与扩散控制贡献的比例。(i) 0.5 A g-1下的GCD曲线。(j) 质量比电容（Cg）与体积比电容（Cv）。(k) MNSPC-700与已报道碳电极在Cg和Cv方面的性能对比。(l) 不同质量负载（2.0、5.0及10.0 mg cm-2）下，Cg随电流密度的变化关系。
水系及有机超级电容器器件性能研究：
图7. 基于MNSPC-700的超级电容器在KOH电解液(a-f)与EMIMTFSI电解液(g-i)中的电化学性能：(a) KOH体系器件结构示意图。(b) 扫描速率5–80 mV s-1下的CV曲线。(c) 电流密度0.5 A g-1与100 A g-1下的GCD曲线。(d) 倍率性能。(e) Ragone图（能量密度-功率密度关系图）。(f) 10 A g-1电流密度下的循环稳定性测试；插图为Nyquist图及其对应的等效电路模型，用于描述等效串联电阻行为。(g) CV曲线、(h) GCD曲线及(i) MNSPC-700有机系超级电容器的Ragone图。
理论验证及电化学储能机理：
图8. (a) 具有不同官能团构型的MNSPC-700优化结构模型；(b) 各构型对应的总能量；(c) 单一钾离子在不同模型上的吸附构型；(d) 钾离子在不同位点上的吸附能；(e) 模型(c)-iv（3O、2N、S）的电子能带结构；(f) 模型(c)-iv（3O、2N、S）的态密度图，虚线0 eV处为费米能级；(g) 钾离子在MB分子上的吸附能；(h) MB离子的电化学充放电机理示意图。
Bei Liu, Xinhong Yan, Ri Chen*, Hankun Li, Mei Yang, Duanguang Yang, Yijiang Liu, Huaming Li, Shiguo Zhang*, Adv. Funct. Mater. 2025, e23986
https://doi.org/10.1002/adfm.202523986
刘 备，湖南大学博士后，湘潭大学副教授，硕士生导师，中国化工学会储能工程委员会超级电容器及关键材料学术委员，2025 Chinese Journal of Chemistry新锐科学家，EcoEnergy期刊青年编委。主要研究方向为共价三嗪框架材料、多孔碳纳米材料的合成与新能源存储，主持国家自然科学基金、湖南省自科基金等项目7项，以第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Nano Energy等国际知名期刊上发表论文30余篇，其中ESI高被引论文3篇，单篇最高被引600余次，获授权国家发明专利7件。
陈 日，广东技术师范大学教授，硕士生导师，广州市青年托举人才。2019年获麦克马斯特大学机械工程哲学博士学位，曾获国家优秀留学生奖、广州市政府“菁英计划”公派留学计划等荣誉。现任中国能源学会专家委员会委员，广州市青年科技工作者协会理事。研究方向：机器人结构化能源系统的微纳智能制造技术、软体机器人、工业软件二次开发、柔性电子器件、超级电容器、电池与特种加工技术。主持国家自然科学基金、广东省自然科学基金面上项目、广东省海外名师等项目8项，在Mater. Sci. Eng. R.（IF：31.6）、Adv Energy Mater（IF：29.7）、Carbon Energy（IF：21.6）、International Journal of Extreme Manufacturing（IF：21.3）等著名期刊发表SCI论文40余篇。
张世国，湖南大学材料学院教授、博导、国家海外高层次青年人才、湖南省“杰青”、湖南大学人力资源处处长兼人才工程办公室主任和党委教师工作部部长、校学术委员会委员与秘书长、教育部先进催化工程中心副主任、教育部能源电化学国际合作联合实验室副主任。主要从事离子液体功能材料设计及清洁能源应用研究，在Chem. Rev., Prog. Mater. Sci., Coord. Chem. Rev., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Matter, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等国际期刊上发表论文180多篇；作为负责人主持国家海外高层次青年人才计划项目、国家重点研发计划政府间重点专项、国家自然科学基金面上项目（3项）和青年基金、湖南省“揭榜挂帅”重大科技攻关项目（2200万）、湖南省“杰青”、湖南省重点研发计划、湖南省创新平台人才计划等多项国家和部省级项目。多次在COIL、MRS、Gordon、APCIL、香山科学会议等国内外重要学术会议上做报告。2023年作为全球八个科学家之一，在法国里昂召开的第九届国际离子液体大会（COIL-9）上做45分钟大会报告。
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