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ACS Catalysis综述:安培级电流密度碱性水(海水)电解用先进过渡金属基电催化剂的设计策略

ACS Catalysis综述:安培级电流密度碱性水(海水)电解用先进过渡金属基电催化剂的设计策略 邃瞳科学云
2024-11-28
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导读:该综述从碱性水/海水电解基本原理出发,分析了导致迟缓催化动力学的关键瓶颈,重点总结了高活性、高耐久性和强耐氯离子腐蚀的电催化剂设计策略,以及展望了面向工业规模应用的过渡金属基电催化剂的发展前景和挑战。


第一作者:张弦

通讯作者:贾菲菲,程春,郭志光

通讯单位:武汉理工大学,南方科技大学,湖北大学

论文DOI:10.1021/acscatal.4c06509




全文速览
开发在大电流密度(≥1000 mA cm−2)、低过电位(≤300 mV)和超长运行时间(≥1000 h)状态下高效工作的低成本电催化剂对于大规模碱性水/海水电解制氢至关重要。为指导高性能过渡金属基催化剂发展以促进电解水制氢从实验室向商业化发展,湖北大学郭志光教授、南方科技大学程春教授、武汉理工大学贾菲菲教授合作,在国际专业期刊ACS Catalysis上发表题为“Strategies for Designing Advanced Transition Metal-Based Electrocatalysts for Alkaline Water/Seawater Splitting at Ampere-Level Current Densities”的综述论文。该综述从碱性水/海水电解基本原理出发,分析了导致迟缓催化动力学的关键瓶颈,重点总结了高活性、高耐久性和强耐氯离子腐蚀的电催化剂设计策略,以及展望了面向工业规模应用的过渡金属基电催化剂的发展前景和挑战。



背景介绍
随着氢能需求的日益增加,低碳环保碱性水电解制氢技术因其可利用非贵金属催化剂和丰富的海水资源,在实现可持续“绿氢”供给方面备受关注。为实现大规模碱性水/海水电解制氢,开发在工业相关条件下(包括高电流密度、长工作时间、高环境温度、高电解液浓度等)具有良好活性和稳定性的电催化材料至关重要。尽管一些过渡金属基催化剂已被证实能在特定电解液环境、在工业相关电流密度下(e.g., 200−1000 mA cm−2)稳定反应,但缺乏专注催化剂在过电位小于300 mV下驱动1000 mA cm−2电流密度,或在安培级电流密度稳定运行至少1000 h的系统综述。此外,面向工业级大电流的兼具高活/稳健特征的低成本催化剂的设计策略等也缺乏详细分析和深刻认知。



文章要点
1. 强调了原子结构调控和多相控制在促进电催化剂水解离及优化中间介质(H*和OH*)转移动力学的关键作用。指出原子掺杂、异质界面工程策略在突破过渡金属本征催化活性限制以实现大电流密度高效析氢/氧的重要性;强调亲氧物种引入、单原子表面修饰策略是调控OH*吸附环境的有效策略,在减缓OH*对活性位点毒化作用以加速析氢动力学方面发挥重要作用。

2. 指出催化剂物理/化学稳定性强化和气泡运输动力学优化是实现高电流密度长效稳定电解水制氢的重要层面。为了确保机械稳定性,可通过低维纳米结构的设计增加催化剂本身的刚性,并通过原位生长策略增强催化剂和基材之间的结合强度。在化学稳定性方面,深入探索结构演化的机制可助力高电流密度耐受电催化剂的开发。在气泡运输动力学优化方面,强调通过微/纳结构调控、化学组分设计构建超润湿电催化剂,实现气泡在固-液-气界面的粘附力、尺寸和运动的操控。

3. 提出引入无定形保护层、带负电保护层是应对海水中Cl对过渡金属电催化剂选择性和耐久性带来额外挑战的有效策略。非晶材料具有独特的长程无序和近程有序的结构特征,具有离子快速扩散优点,使其成为防护Cl腐蚀的重要保护层。此外,在电氧化作用下原位形成于过渡金属催化剂表面的离子层(例如,PO43−、MoO42−)可通过Cl的静电排斥作用保护催化材料免受腐蚀。

图1. 文章主要内容



作者简介
郭志光,现任湖北大学材料科学与工程学院院长,二级教授,国际仿生工程学会Fellow,国家“万人计划”科技创新领军人才,科技部中青年科技创新领军人才,国家优秀青年基金获得者,中国科学院百人计划择优支持者。长期从事仿生摩擦学研究。现任Bio-design and Manufacturing, Journal of Bionic Engineering 和Friction杂志副主编,兼任Chen. Letter.、Biosurface and Biotribology,Advanced Bionics、摩擦学学报、中国表面工程等杂编委,主持承担国家自然科学重点基金项目、优秀青年科学基金项目和面上项目等。在Chem. Rev., Chem. Soc. Rev.,JACS,Adv. Mater.和摩擦学报等国内外刊物发表学术论文550余篇,SCI引用23000多次,H因子78,高被引学者并入选全球前2%顶尖科学家榜单。出版中文专著2部,英文专著1部。现任摩擦学学会常务理事,国际仿生工程学会理事,应急管理学会常务理事;曾任摩擦学会青年委员会主任委员和国际仿生工程学会青年委员会主任委员。

程春,南方科技大学材料科学与工程学院,长聘副教授(研究员),博士生导师,全国优秀教师,入选“2023年全球前2%顶尖科学家”榜单。研究领域为低维无机材料的精准合成与物性调控,致力于解决柔性电子、智能器件及新能源领域的关键材料问题。已发表SCI论文逾200篇,以通讯作者在Joule, Nature Commun., Adv. Mater., ACS Nano等专业著名期刊发表近100篇;主持包括国自然面上、重大研究计划(培育)等基金;荣获深圳市“青年科技奖”、深圳市“自然科学奖”,入选科技部创新团队、广东省“杰出青年”、“优秀青年教师”和“科技创新青年拔尖人才”;荣获“全国优秀教师”,广东省“南粤优秀教师”,深圳市“优秀教师”。现任校教学指导委员会委员、校招生考试研究中心教授专家成员、校联谊会理事;深圳市柔性太阳能电池研发工程研究中心副主任,深圳市高层次人才联谊会、专家人才联谊会和青年科技协会理事等。长期任包括Nature Electronics, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Adv. Mater., Joule, Acta Materialia等专业顶级期刊的审稿人;任Wiley- Energy & Environmental Materials 期刊青年领袖编委;Elsevier–Journal of Science: Advanced Materials and Devices编委;《材料研究与应用》青年编委。

贾菲菲,武汉理工大学资源与环境工程学院教授、博导。国家级高层次青年人才、国家重点研发计划首席青年科学家(“十四五”首批)、湖北省高层次人才、全国矿业、石油与安全工程领域优秀青年科技人才。主要从事战略金属超常富集、矿物材料制备与功能化应用、盐湖资源开发利用、绿色无氰提金、低品质煤提质过程强化等方面研究。获山西省科技进步二等奖(排名第一),非金属矿科学技术奖一等奖(排名第二)。主持国家自然科学基金优青项目、国家重点研发计划青年科学家项目等企事业委托项目20余项,累计科研经费2800余万。申请和授权美国等国际及国内发明专利20余项。第一和通讯作者在ACS Catal., ACS Nano等期刊发表SCI论文80余篇。第一著者出版学术专著1部(科学出版社),英文专著1章。



文献来源
Xian Zhang, Ziteng Zuo, Chengzhu Liao, Feifei Jia, Chun Cheng, and Zhiguang Guo. Strategies for Designing Advanced Transition Metal-Based Electrocatalysts for Alkaline Water/Seawater Splitting at Ampere-Level Current Densities. ACS Catal. 2024, 14, 18055−18071.
文章链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c06509

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