Angew: 具有高效乙炔存储与分离性能的pillar-cage型氟化多孔框架

第一作者：李好（中国科学院福建物质结构研究所和中国科学院大学博士研究生）

通讯作者：吴明燕研究员

通讯单位：中国科学院福建物质结构研究所

论文DOI：10.1002/anie.202013988

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利用无机SiF6^2-阴离子支撑pto拓扑构筑了一例ith-d拓扑的pillar-cage型氟化多孔框架材料，该材料具有巨大的笼状腔体和小的窗口，可以同时实现高容量的乙炔存储以及高效的乙炔/二氧化碳分离。

背景介绍

作为化工生产的重要原料之一，高纯度的乙炔是实现化学品高产率、高安全性生产的重要指标之一。因此，发展高效节能的乙炔吸附分离技术是实现高纯乙炔分离与制备的关键。金属有机框架材料（MOF）因其结构单元的多样性和可设计性，从而成为理想的乙炔分离与存储材料。

近年来，Kitagawa, Eddaoudi, Zaworotko，陈邦林，邢华斌和杨启炜等课题组研究发现氟化多孔框架表现出了优异的烃类气体吸附与分离性能。该类材料可通过骨架中氟原子和气体分子之间的相互作用以及超微孔筛分作用，实现烃类气体的高选择性吸附分离。然而，对于该类吸附剂而言，分离选择性和吸附容量难以兼具的问题（trade-off效应）仍亟需解决。

图1.（a）由具有sql拓扑的层状结构构筑的具有pcu拓扑的pillar-layer型氟化多孔框架；（b）由具有pto拓扑结构构筑的具有ith-d拓扑的pillar-cage型氟化多孔框架

图文解析

在前者的研究基础上，中国科学院福建物质结构研究所吴明燕研究员团队发展了一例基于pillar-cage型结构的新型三维氟化多孔框架用于乙炔的高效吸附与分离应用。不同于经典的pillar-layer型氟化多孔框架，pillar-cage型框架材料由于具有巨大的笼状腔体，因而可以有效增加乙炔的吸附容量。同时，超微孔的窗口以及作为支撑柱的SiF6^2-阴离子二者协同作用，增强了对乙炔气体的分离选择性。此外，SiF6^2-阴离子的支撑作用也可以极大地增强结构的热稳定性与化学稳定性。最终，该材料在298K，1个大气压条件下的乙炔吸附量高达185 cm³/g。同时，在C2H2/CO2（1:1，v/v）混合气体突破实验中表现出优异的分离性能，突破时间高达68 min/g。

图2. （a）具有两种笼状结构的pillar-cage型氟化多孔框架；（b）298 K，1 atm条件下C2H2和CO2的吸附量；（c）298 K，2 mL/min气体流速下C2H2/CO2（1:1，v/v）混合气体多次循环突破实验；（d）C2H2/CO2（1:1，v/v）混合气体穿透时间及乙炔吸附容量比较图。

小     结

该工作为杂化多孔材料尤其是氟化多孔材料的合成提供了一种新的策略，为解决低碳气体的吸附分离提供了新思路。

作者简介

吴明燕，博士，研究员，博士生导师。2002年6月毕业于陕西师范大学化学，2007年6月毕业于中科院福建物质结构研究所并获无机化学博士学位，同年留所工作。主要研究方向为团簇分子的组装及性能研究；微孔/介孔材料的设计合成及应用。目前已在Angew., J. Am. Chem. Soc.,Nat. Commun., Chem. Sci.等期刊上发表SCI论文90多篇。2014年入选“中国科学院青年创新促进会”并与2019年获优秀会员, 2017年入选海西研究院“百人计划”，2017年组建团队独立开展研究工作。

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