第一作者（中文名）：Lei Ran, Shi Qiu, Panlong Zhai
通讯作者（中文名）：侯军刚*
单位：大连理工大学
研究背景
太阳能转换是缓解能源和环境问题的一种有前途的方法。关于太阳能的利用，光电化学(PEC)水分解被认为是最有利的方式之一。然而，由于光捕获、电荷分离和转移以及反应动力学迟缓等原因，利用各种光电极将太阳能转化为氢气的低效率限制了PEC的应用。为了克服这些限制，制造一个高效的太阳能水分解的PEC模型是非常理想的，但也是具有挑战性的。
文章简介
近日，大连理工大学侯军刚教授Journal of the American Chemical Society (影响因子：14.612)上发表题为“Conformal Macroporous Inverse Opal Oxynitride-Based Photoanode for Robust Photoelectrochemical Water Splitting”的研究工作。该工作报道了一种有希望的三维有序大孔(3DOM) CsTaWO6−xNx 反蛋白石阵列。为了解决这一关键挑战，我们组装了一种超薄碳氮化层插层3DOM CsTaWO6−xNx作为共形异质结光阳极。这种最先进的共形异质结光阳极，载流子分离效率高达88%，在1.6 V下，与可逆氢电极(vs RHE)相比，在模拟AM 1.5G照明下，实现了4.59 mA cm−2的高电流密度。它比原始的CsTaWO6−xNx反蛋白石和碱性介质中的功率光电电极约大3.4倍和17倍，在400 nm时的入射光电流效率为32%，对PEC水裂解具有出色的稳定性。密度泛函理论计算表明，保形光阳极的亲密界面优化了电荷的分离和转移，从而提高了固有的水氧化性能。这项工作使我们阐明了3DOM结构和共形异质结构的关键重要性，以及在极好的PEC水裂解应用方面的重要贡献。
本文要点
要点一：该工作首次合成了在含氟氧化锡衬底上生长的三维有序大孔(3DOM) CsTaWO6−xNx反蛋白石阵列。然后制备了一层超薄的均匀插层3DOM CsTaWO6−xNx反蛋白石结构的硼掺杂氮化碳(BCN)，作为共形3DOM BCN/CsTaWO6−xNx异质结光阳极。
要点二：高效的压电陶瓷水氧化正形BCN/CsTaWO6−xNx光电阳极在宏观和微观观察:(i)宏观尺度: 3DOM BCN/CsTaWO6−xNx反蛋白石是有益的收获通过多个光的散射光和增加气体释放的光电极表面的可访问性。(ii)纳米尺度:正形反蛋白石异质结有利于电荷分离和转移，从而促进本征PEC水氧化反应。
要点三：这样一个3DOM BCN/CsTaWO6−xNx 反蛋白石异质结光电阳极载流子分离效率高达88％的，在1.6 V vs RHE下在模拟AM 1.5G光照下达到4.59 mA cm-2的高电流密度，约为模拟AM 1.5G的碱性介质中的原始CsTaWO6−xNx 反蛋白石和功率阵列大3.4倍和17倍，对应于400 nm处IPCE值为32％，并具有出色的PEC水分解稳定性。密度泛函理论计算表明，BCN/CsTaWO6−xNx的紧密界面优化了光诱导电子-空穴对的分离和转移，从而提高了固有的水氧化性能。
文章链接
Conformal Macroporous Inverse Opal Oxynitride-Based Photoanode for Robust Photoelectrochemical Water Splitting
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c00946
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