https://doi.org/10.1073/pnas.2508636122
截至2020年，全球塑料累计产量已达约105亿吨，其中约80%的废塑料被填埋、焚烧或直接排入环境，造成严重的资源浪费与环境污染。其中，以聚乙烯（PE）为代表的聚烯烃类塑料占比超过60%，但其化学惰性强，传统热解过程需在高温下进行，产物复杂，资源化回收困难。近年来，太阳能驱动的光热催化技术因其可在常温下高效选择性转化PE为高值产物，如丙酸，成为可持续塑料再利用的重要方向。相关体系包括CdS量子点、Ni/TiO₂₋ₓ以及多孔卟啉类催化剂等。原位提升聚合物流动性、设计原子级活性位点，有助于定向断裂C–C/C–H键，但需克服中间体调控差与电荷转移效率低等挑战。
材料合成与表征
Figure 1. 聚乙烯废弃物转化途径及催化剂结构表征。
PE光热重整（PR）
Figure 2. PE废弃物光热催化升级回收的产物分析。
电荷载流子动力学
Figure 3. 光和热效应对催化机理的影响。
Ni单原子位点提升选择性机制
Figure 4. 光热催化PE升级循环中中间体和活性物质的检测。
太阳能重整实验与生命周期评估
Figure 5. 阳光驱动的PE PR和生命周期评估。
综上所述，本研究构建了一种太阳能驱动的光热催化策略，在常温条件下高选择性地将聚乙烯（PE）废料转化为丙酸与氢气，成功突破了塑料光重整中中间体调控难与电荷动力学效率低下的长期瓶颈。研究者采用CeO₂负载的单原子Ni催化剂（NiSA/CeO₂），实现了331 μmol·h⁻¹的丙酸产率和94.8%的选择性，性能是Ni纳米颗粒催化剂的1.6倍；氢气产量也提升了2.1倍。机制研究表明，Ni单原子引入中间能级，捕获高能电子、提升光热转换效率，并通过空间隔离中间体有效抑制副反应，显著增强了产物选择性。生命周期评估（LCA）显示其温室气体排放潜力比焚烧法低83.5%，技术经济分析（TEA）预测年收益可达220万美元，优于传统回收途径。该工艺在真实PE废料中碳转化率超过70%，兼具可扩展性与稳定性。本研究不仅深化了原子级催化剂在选择性转化中的设计原理，也为实现塑料资源高值化提供了可行、可持续的新路径，契合全球碳中和与循环经济的发展目标。
S. Yue,Y. Liu,Z. Zhao,G. Zhao,M. Yang,T. Zhang,F. Li,K. Liu,P. Wang,S. Zhan,& J. Jia, Photothermal catalysis of waste plastics into propionic acid and hydrogen via Ni single-atom site isolation effect, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 122 (26) e2508636122
文献链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2508636122
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