通讯作者：姚运金、王少彬
通讯单位：合肥工业大学（Yunjin Yao，Hefei University of Technology）、阿德莱德大学（Shaobin Wang，The University of Adelaide）
论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125755
本文提出了一种可规模化的策略，将废聚苯乙烯（PS）直接转化为整体式单体催化剂（Ni-SS@PS-700），用于高效去除水中微污染物。该催化剂由不锈钢网骨架经镍水热沉积，再在废塑料碳源气氛中原位催化碳化生成碳纳米管（CNTs）及 FeNi 合金纳米颗粒，构建导电多孔网络。Ni-SS@PS-700 在常温常压下可实现对磺胺甲噁唑（SMX）99.6% 降解、72.9% 矿化，并在连续流运行 120 小时后仍保持＞85%效率，且适用于多种有机污染物及不同水质基质。机理研究表明，该体系可同时通过自由基（SO4·-、·OH）与非自由基（1O2、界面电子转移）途径活化过一硫酸盐（PMS），表现出优异的稳定性、广谱性与可持续性。
塑料废弃物与医药微污染物的累积已成为全球水环境面临的双重威胁。全球每年生产超 4 亿吨塑料，其中大量因回收率低而泄漏入水体；抗生素类污染物（如 SMX）在地表水与污水中普遍检出，引发耐药性与生态毒性风险。传统塑料回收价值低且可能带来二次污染，而先进氧化工艺（AOPs）虽能高效去除污染物，但多依赖昂贵且回收困难的粉末状催化剂。将废塑料高值化利用并与水处理技术集成，开发可规模化、低成本、易回收的单体催化材料，是实现可持续环境治理的重要方向。
(1) 材料形态创新：利用不锈钢网兼作力学支撑、导电集流体和金属源，结合废 PS 碳源，实现原位 CNTs 生长与FeNi 合金包埋，制备整体式单体催化剂，避免粉体催化剂分离回收难题。
(2) 双通道协同机制：催化剂活化 PMS 同时生成自由基（SO4·-、·OH）与非自由基（1O2、界面电子转移）活性物种，提高反应速率与矿化程度。
(3) 工程化与经济性：在连续流反应器中可稳定运行 120 小时，适用于多种污染物及实际水体；单片成本低于 0.25 美元，处理成本约 0.06 美元·L-1。
(4) 环境安全性：降解产物经 QSAR 和植物毒性评估后，毒性显著下降，验证了体系的环境友好性与可推广性。
图1：材料设计与制备路线
内容亮点：酸洗 + 热处理活化不锈钢网 → 镍水热沉积（Ni-SS） → 废 PS 碳源催化碳化 → 原位生长CNTs 与 FeNi 合金，形成导电多孔单体催化剂Ni-SS@PS-700。
解读：不锈钢网兼作力学支撑、导电集流体与内源金属源；废塑料高值化转化为碳骨架与 CNTs，实现结构与功能一体化，便于直接装填进连续流反应器。
图2 ：结构与形貌表征
内容亮点：
·XRD：Fe0.64Ni0.36合金相 + 部分碳化物，保持导电性与活性位点。
·Raman：700 ℃ 样品 ID/IG=0.91，缺陷与导电性平衡最佳。
·BET：31.3 m2/g，比表面积最高，介孔为主。
·SEM/TEM：CNTs 密集交织，管内包裹 FeNi 纳米颗粒，EDS 显示 C、Fe、Ni 均匀分布。
解读：CNTs 网络与 FeNi 纳米颗粒协同构筑高导电、多位点的三维架构，为 PMS 高效活化提供结构保障。
图3 ：催化性能与广谱降解
内容亮点：
·SMX 降解：Ni-SS@PS-700/PMS 体系 120 min 内去除率 99.6%，矿化率 72.9%。
·不同塑料碳源：PS > PET > PP > PE，体现芳香骨架利于石墨化和 CNT 生长。
·氧化剂比较：PMS ≫ PDS、H2O2、PI。
·广谱性：对酚类与抗生素均表现优异，卤代酚降解率接近 100%。
解读：PS 芳香结构优势 + PMS 活化特性，使体系在多种污染物处理上具备高效与稳定的表现。
图4 ：环境条件影响与连续流稳定性
内容亮点：
·背景离子：Cl-、ClO4-影响小；HCO3-、NO3-、SO42-及腐殖酸有抑制作用。
·pH 2–8 保持高效，pH 10 时效率下降。
·实际水体：自来水 88.9%，地表水 80.5%。
·连续流：10 片催化剂装填，120 h 后仍保持 >85% 去除率。
解读：体系在实际水环境中表现稳健，且易于模块化放大，具备工程应用潜力。
图5：活性物种与机理解析
内容亮点：
·猝灭实验 + EPR：1O2与 SO4·-为主导，·OH 次之，·O2-作用微弱。
·电化学与原位电偶腐蚀：界面电子转移在 PMS 活化中居核心地位。
·XPS 前后对比：Fe/Ni 多价态循环驱动 ROS 生成。
解读：自由基与非自由基双通道协同，Fe/Ni-CNTs-SS 框架高效传递电子，持续触发 PMS 活化。
图6：降解路径与环境安全性
内容亮点：
·UPLC-TOF-MS 确定 SMX 三条主要降解路径：异噁唑环断裂、S–N/C–S 键断裂、硝基化。
·QSAR 预测与植物毒性实验：降解产物毒性显著降低，处理后接近对照组水平。
解读：体系不仅降解高效，还确保环境友好性，为实际应用提供安全保障。
研究总结
本研究提出了一种废塑料高值化与水体微污染物治理相结合的创新策略，利用不锈钢网骨架和镍沉积技术，将废聚苯乙烯（PS）直接转化为整体式单体催化剂（Ni-SS@PS-700）。该催化剂具有以下突出优势：
1. 结构特性：三维导电 CNT 网络嵌入 FeNi 合金纳米颗粒，兼具高导电性与多活性位点。
2. 高效性能：在常温常压条件下，SMX 去除率达 99.6%，矿化率为 72.9%，且在连续流反应中 120 小时后仍保持 >85% 效率。
3. 双通道机制：通过自由基（SO4·-、·OH）与非自由基（1O2、界面电子转移）协同活化 PMS，实现快速且可持续的污染物降解。
4. 广谱适用性：对多类酚类与抗生素表现优异降解效果，尤其适合卤代酚等电子缺陷型污染物。
应用前景
·工程化潜力：整体式结构适合模块化、串并联放大，可直接应用于连续流反应器与实际水处理系统。
·多污染物协同治理：有潜力拓展至染料、农药、内分泌干扰物等复合污染体系，提升综合去除效率。
·可再生材料来源：方法适用于多种塑料碳源（PS、PET、PP、PE 等），可根据废塑料成分灵活调控结构与性能。
·环境安全性：产物毒性显著降低，经简单抛光处理可确保出水达标排放。
未来展望
1. 机理深化：结合密度泛函理论（DFT）模拟，解析 Fe/Ni–C 界面电子结构与1O2生成途径，量化双通道反应贡献率。
2. 反应器优化：研究多级床层、循环流等工艺强化方案，以提升抗基质干扰能力。
3. 材料升级：探索引入其他功能元素（如 Co、Mn、Mo）调控电子结构与反应选择性。
4. 环境适应性验证：在复杂水体（高盐、高 NOM、高硬度）和工业废水中开展中试或示范工程，验证长期稳定性与经济性。
5. 循环再生与寿命延长：开发原位再生策略（低温气洗、脉冲氧化等）延缓孔道堵塞与 CNT 脱落，提升使用寿命。
论文题目：Upcycling waste plastics into monolithic catalysts for micropollutant removal via dual-pathway peroxymonosulfate activation
通讯作者：姚运金（Yunjin Yao）、王少彬（Shaobin Wang）
通讯单位：
a 安徽省先进催化材料与反应工程重点实验室，合肥工业大学化学与化工学院，中国安徽合肥 230009
b 阿德莱德大学化学工程学院，澳大利亚南澳大利亚州阿德莱德 SA 5005
关键词：Plastic upcycling；Carbon nanotubes；Peroxymonosulfate activation；Sulfamethoxazole；Stainless steel mesh；Electron transfer mechanisms
发表期刊：Applied Catalysis B: Environment and Energy
卷期页码：380 (2026) 125755
DOI：10.1016/j.apcatb.2025.125755
姚运金 教授
合肥工业大学化学与化工学院教授、博士生导师，全国石油和化工教育教学名师，安徽省研究生教学名师，长期从事环境催化与污染控制领域研究。
·学术荣誉：2020—2023 年连续入选爱思唯尔“中国高被引学者”榜单；2024 年入选由美国斯坦福大学与爱思唯尔联合发布的全球前 2% 顶尖科学家榜单“终身科学影响力榜单”与“年度科学影响力榜单”。
·科研成果：以第一作者或通讯作者在 SCI 期刊发表论文近 50 篇（JCR 1 区 20 篇、ESI 高被引 9 篇），H 指数 22，引用次数 3622 次。主编英文专著 Visible-Light Photocatalysis of Carbon-Based Materials及中文专著《碳基复合材料表界面调控及催化氧化机制》。
·知识产权：申请国家发明专利 20 项（授权 11 项，国际专利 1 项），技术转让4 项。
王少彬 教授
澳大利亚桂冠学者（ARC Laureate Fellow），现任澳大利亚阿德莱德大学化工学院教授。
·教育背景：1987、1990年获北京大学学士、硕士学位；1998 年获澳大利亚昆士兰大学博士学位。
·学术荣誉：曾任科廷大学 John-Curtin 杰出教授，2016–2022 年连续入选科睿唯安工程、化学、环境及生态领域全球高被引学者。
·科研成果：在 Nature Water、Nature Reviews Clean Technology、Nature Communications、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Materials等国际顶级期刊发表论文 700 余篇，引用超 107,000 次，H 指数 180。
·研究方向：纳米材料研制及其在环境和能源转化中的应用，包括废水废气光催化处理、硫氧化物与氮氧化合物降解、工业固废利用、温室气体转化及能源清洁转化等。
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